【摘 要】
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氢能被广泛认为是解决能源危机和环境问题最具有潜力的理想能源之一,考虑到能耗、资源和环境效益等因素,在众多的氢能开发手段中,利用太阳能分解水是最为理想的途径。在光催化分解水领域,开发高效、稳定的可见光响应的半导体光催化剂是目前该领域研究的核心。磷是地壳中含量较为丰富的非金属元素,以红磷、黑磷为主的磷单质基材料,因光响应范围宽、能带结构适宜等优点使其在高效光催化剂的开发中受到越来越多的关注。本文以红磷
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氢能被广泛认为是解决能源危机和环境问题最具有潜力的理想能源之一,考虑到能耗、资源和环境效益等因素,在众多的氢能开发手段中,利用太阳能分解水是最为理想的途径。在光催化分解水领域,开发高效、稳定的可见光响应的半导体光催化剂是目前该领域研究的核心。磷是地壳中含量较为丰富的非金属元素,以红磷、黑磷为主的磷单质基材料,因光响应范围宽、能带结构适宜等优点使其在高效光催化剂的开发中受到越来越多的关注。本文以红磷和黑磷烯为研究对象,针对红磷光生电子-空穴对易复合湮灭、表面反应效率低的问题,以及黑磷烯的稳定性差和光生载流子复合快等问题开展了研究工作。各种改性方法中,构建异质结以降低载流子复合率是一种常用且有效的提高光催化性能方法。基于此,选择通过与宽禁带半导体Sr Ti O3（3.2e V）复合并构建异质结,促进光生载流子的转移和分离,有效提高光催化效率。主要研究工作如下:（1）通过一步水热法构建了红磷/钛酸锶（RP/STO）Ⅱ型异质结,并调整红磷与钛酸锶的摩尔比以及水热温度制备出RP/STO系列样品。采用XRD、XPS等一系列表征手段对复合光催化剂的晶体结构、形貌特征、光吸收特性进行分析。在光催化产氢活性测试中,以0.25 M Na2S和0.35 M Na2SO3作为牺牲试剂,全波段和可见光（λ＞420 nm）的条件下,RP1.0/STO均表现出优异的光解水产氢性能,产氢速率分别为217.11μmol·g-1·h-1和196.76μmol·g-1·h-1相比纯RP分别提高了4.09倍和6.16倍。基于RP1.0/STO复合物表征和光催化活性测试结果,从能带结构的角度提出RP/STOⅡ型异质结可能的反应机理。在可见光照射下,RP被激发在导带产生的电子迁移到Sr Ti O3的导带上,在Sr Ti O3表面积累并将H+还原成H2;然而光生空穴的转移方向与之相反,在RP的价带上积累并被加入的牺牲剂(S2-/SO32-)消耗,从而阻止e-与h+的复合。（2）针对黑磷纳米片制备存在的工艺复杂、成本高、难以规模化等问题,我们采用廉价分析纯红磷为原料,乙二胺为反应溶剂,通过一步溶剂热法探索反应温度和反应时间等因素的影响,制备黑磷纳米片。借助XRD、TEM以及AFM一系列测试表征测试,结果表明所制备的黑磷纳米片具有纯度高、尺寸大、结晶性好等优点。（3）为了进一步解决黑磷烯稳定性差和光生载流子复合快等问题,在溶剂热法一步制备黑磷纳米片的基础上,继续通过水热法构建了黑磷烯/钛酸锶（BRP/STO）Ⅱ型异质结,并调整黑磷烯与钛酸锶的摩尔配比以及水热温度制备出BRP/STO系列样品。采用XRD、SEM以及XPS等表征手段对复合光催化的理化性质进行分析。在光催化产氢活性测试中,以0.25 M Na2S和0.35 M Na2SO3混合溶液为牺牲试剂,在全波段和可见光（λ＞420 nm）下,BRP0.5/STO产氢速率最高分别为300.91μmol·g-1·h-1和139.11μmol·g-1·h-1相比纯BRP分别提高了4.85倍和3.75倍。基于BRP0.5/STO表征和产氢活性测试结果,从能带结构的角度提出BRP/STOⅡ型异质结可能的反应机理。在可见光照射下,BRP被激发在导带产生电子迁移到Sr Ti O3的导带上,在Sr Ti O3表面积累并将H+还原成H2;然而光生空穴的转移方向与之相反,在BRP的价带上积累并被加入的牺牲剂(S2-/SO32-)消耗,电荷转移路径符合Ⅱ型异质结。本文以红磷和黑磷烯为研究对象,通过水热法分别构建红磷/钛酸锶（RP/STO）Ⅱ型异质结和黑磷烯/钛酸锶（BRP/STO）Ⅱ型异质结,显著提高光生电子-空穴分离效率,解决了红磷光生电子-空穴对易复合湮灭、表面反应效率低的问题,弥补了黑磷烯的稳定性差和光生载流子复合快等不足,同时拓宽了钛酸锶的可见光响应范围,提高了光催化活性和稳定性。
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