溶液法制备铜锌锡硫自供能二氧化氮气体传感器研究

来源 :云南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:woodcock999
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光伏自供能气体传感器通常使用光伏效应收集光能为气体传感器供电。因此,光伏自供能气体传感器的基本功能就是供电功能(太阳电池)和传感功能(气体传感器)。铜锌锡硫(Cu2Zn Sn S4,CZTS)因其高光吸收系数(>10~4 cm-1),可调直接带隙(1.45~1.6 e V)、p型导电特性等性质非常适合用于太阳电池和气敏传感材料。因此,CZTS是用于光伏自供能气体传感器的潜在多功能材料。高光电转换效率的太阳电池和高灵敏度的气体传感器是自供能气体传感器所追求的目标。CZTS材料本身存在的阳离子无序缺陷和表面形貌结构的难以调控,这是制备高性能自供能气体传感器需要重点解决的问题。因此,本论文以基于CZTS的光伏自供能气体传感器的研制为目标,围绕太阳电池和气敏传感器性能优化开展研究。首先,以醋酸镁为镁源,通过溶液法进行微量Mg掺杂取代部分Zn,制备出阳离子无序缺陷和杂质相较少的Mg掺杂CZTS薄膜太阳电池。Mg的引入对CZTS薄膜太阳电池起到了四重作用。第一,Mg原子引入后所制备的CZMTS吸收体晶粒更加致密,晶粒尺寸更大甚至贯穿整个吸收体,在与Mo界面接触处孔洞少、相对紧密。第二,Mg原子取代部分Zn进入CZTS晶格减少了阳离子无序缺陷和Zn S等杂质相,提高了CZTS吸收体的晶体质量。第三,Mg原子的引入直接影响了CZTS吸收体的载流子传输性能,比如降低了载流子浓度,提高了迁移率。第四,Mg原子引入后增强了CZTS吸收体在长波区域的电荷收集能力。这四个作用使得所制备得到的CZMTS薄膜太阳电池的开路电压达到679 m V,短路电流密度达到了15.32 m A/cm~2。其次,我们开发了一种溶液滴涂和低温退火的方法,通过控制退火时间制备了具有花椰菜状球形堆积结构的CZTS纳米晶。一方面,CZTS这种花椰菜状球形堆积结构的传感表面能够实现有效气体扩散和快速的电荷转移,从而提高其灵敏度和响应/恢复时间特性;另一方面,该结构的CZTS纳米晶的粒径在50 nm左右,纳米级的晶粒尺寸能够实现电子耗尽层的增强调制,进而增强灵敏度、降低检测限。因此,基于该形貌结构的气体传感器在室温下,对NO2气体的响应值为1.287(50 ppb)和4.04(1 ppm),响应和恢复时间为73/131秒(50 ppb)和122/231秒(1 ppm),可测试检测限为50 ppb,理论检测限为1.454 ppb。最后,验证了溶液法制备方法的优势,并且性能优化后的器件基本满足了CZTS基光伏自供能气体传感器对供电和传感的需求,这为其以后的成功研制奠定坚实的基础。
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