【摘 要】
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近年来,能源的快速消耗促使人们追求经济高效的能源储存技术。锂硫电池因其高理论比容量在储能系统中具有广阔的应用前景。然而,锂硫电池在抑制高度溶解和移动的中间多硫化锂引起的“穿梭效应”、提升硫正极的导电性和可逆性、改善低库伦效率和快速容量衰减等方面仍然面临许多挑战。为了解决上述问题,本文从锂硫电池正极材料的结构设计和表面改性出发,制备了形貌可控的硫/三维多孔极性Ti3C2 MXene微球复合正极材料。
【基金项目】
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河北省自然科学基金杰出青年项目（B2021202028）； 河北省自然科学基金面上项目（B2020202052）；
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近年来,能源的快速消耗促使人们追求经济高效的能源储存技术。锂硫电池因其高理论比容量在储能系统中具有广阔的应用前景。然而,锂硫电池在抑制高度溶解和移动的中间多硫化锂引起的“穿梭效应”、提升硫正极的导电性和可逆性、改善低库伦效率和快速容量衰减等方面仍然面临许多挑战。为了解决上述问题,本文从锂硫电池正极材料的结构设计和表面改性出发,制备了形貌可控的硫/三维多孔极性Ti3C2 MXene微球复合正极材料。结合喷雾干燥法、硬模板法和刻蚀造孔法详细研究了不同孔隙结构对锂硫电池电化学性能的影响,为高性能锂硫电池正极材料的开发和设计提供了参考。具体的研究内容如下:（1）利用喷雾干燥法和硬模板法将单层Ti3C2 MXene纳米片组装成三维大孔Ti3C2 MXene微球。通过调控模板剂的数量发现,当投料比为1:5时,可以获得形貌最优的三维大孔结构。研究发现,三维结构有效抑制了Ti3C2纳米片的堆叠,结合大孔设计显著增加了材料的活性面积。互连的大孔结构可以有效提高载硫量,同时缓解充放电过程中的体积变化,保证正极材料的结构不被破坏。基于S/3D Ti3C2-2复合正极材料的锂硫电池在0.2 C的电流密度下获得了1050.1 m Ah g-1的初始放电比容量。（2）在上述3D Ti3C2-2微球的基础上,通过刻蚀造孔法制备了三维分级多孔Ti3C2 MXene微球。实验发现,当喷雾干燥温度为150℃时,可以得到孔隙率最佳和结构最稳定的微球。结果表明,高孔隙率微球建立的三维导电网络保证了离子/电子的快速传输,同时有利于电解液的高效渗透。更重要的是,微球暴露的边界提供了丰富的活性位点,可以化学锚定多硫化锂,抑制“穿梭效应”,同时催化多硫化锂的快速转化,增强氧化还原反应动力学。由于上述优势,S/3D e-Ti3C2-2复合正极材料在0.2 C的电流密度下实现了1205.9 m Ah g-1的高初始放电比容量。经过100次循环后仍然保持1049.3 m Ah g-1的放电比容量,容量保持率为87.0%。即使面载量提升至6.1 mg cm-2,在贫电解液的情况下该正极在0.1 C的电流密度下仍可达到5.6 m Ah cm-2的高面容量。本研究为同时实现多硫化锂的高效吸附和快速催化转化提供了有效思路。
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