【摘 要】
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有机多孔材料结构多样,具有可调节的带隙结构和多孔特性,在光催化领域有着重要的应用前景。作为多相光催化剂,有机多孔材料易于回收、便于重复利用,避免了均相光催化剂面临的主要问题(如产物难以分离,不易回收并重复使用等),具有较大的工业应用潜力。尽管如此,构建绿色、高效的有机多孔光催化剂仍然面临着较大的挑战。在本论文中,我们通过“自下而上”的策略将功能性催化单元(s-四嗪)或光活性砌块(苯并呋喃)嵌入到了
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有机多孔材料结构多样,具有可调节的带隙结构和多孔特性,在光催化领域有着重要的应用前景。作为多相光催化剂,有机多孔材料易于回收、便于重复利用,避免了均相光催化剂面临的主要问题(如产物难以分离,不易回收并重复使用等),具有较大的工业应用潜力。尽管如此,构建绿色、高效的有机多孔光催化剂仍然面临着较大的挑战。在本论文中,我们通过“自下而上”的策略将功能性催化单元(s-四嗪)或光活性砌块(苯并呋喃)嵌入到了有机多孔材料中,然后将其作为光催化剂用于可见光照射下的有机物转化,实现了一系列高附加值的有机分子的合成。主要工作分为以下两部分:(1)s-四嗪类超交联聚合物(TZ-HCPs)的合成、表征及光催化应用:以Fe Cl3为催化剂,利用Friedel-Crafts烷基化反应将功能性s-四嗪单元嵌入到超交联聚合物网络中,一步合成了两种有机多孔催化剂(TZ-HCP1D和TZ-HCP2)。上述合成方法简洁,原料廉价易得。实验表明,TZ-HCPs拥有大的表面积(分别达到了754 m~2 g-1和718 m~2 g-1)和优异的光催化活性。在白光下,分别以乙醇和空气为溶剂和氧源,TZ-HCPs可有效促进苯并咪唑类产物的绿色合成(0.5-4.0 h,28例),产率高达99%。此外,上述方法还为双氮配体2-(2-吡啶)-苯并咪唑的克级制备(1.87 g,产率为96%,0.8 h)提供了便捷路线。值得注意的是,TZ-HCPs具有卓越的催化稳定性,经过21次循环使用仍能保持96-99%的催化产率。(2)苯并呋喃型共价有机框架材料(BF-COFs)的合成、表征及光催化应用:成功将光活性单元苯并呋喃植入到共价有机框架材料网络结构中,构筑了多相光催化剂BF-COF1和BF-COF2。BF-COFs均具有AA堆积的晶型结构,规整的孔道,以及大的比表面积(422 m~2g-1和400 m~2 g-1),有利于物质的吸附、主客体相互作用以及传质过程。实验结果表明,BF-COFs在光照下不但能够快速催化N-苯基四氢异喹啉参与的交叉脱氢偶联反应(产率高达95%),而且在催化β-酮酸酯及其类似物与NH4SCN反应合成多取代烯烃的反应时也表现出了优异的催化效果(28例,产率高达98%)。此外,BF-COFs也能高效促进L-脯氨酸衍生的多取代手性烯烃(产率高达94%,ee值高达99%)的合成,再经合环即可进一步实现光学纯的氨基噻唑的制备(产率高达99%,ee值大于99%)。
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