【摘 要】
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近年来温室效应愈发严重,已经影响到了人类的生产和生活。作为主要的温室气体,CO2引起了全世界的关注。其中,研究最多的是CO2的化学吸收。胺由于吸收速度快,价格低廉,容易回收等优点,是最有应用价值的化学吸收剂。然而,单胺溶剂的高碱性容易腐蚀设备,高黏度导致吸收效率降低。为了解决这些问题,可以在单胺溶剂中引入小分子溶剂,例如水和醇等。为了更好地研究含胺混合溶液对CO2的捕集吸收过程,获得一些热力学数据
【基金项目】
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国家自然科学基金（21576064）； 河北省自然科学基金（B2016202290）；
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近年来温室效应愈发严重,已经影响到了人类的生产和生活。作为主要的温室气体,CO2引起了全世界的关注。其中,研究最多的是CO2的化学吸收。胺由于吸收速度快,价格低廉,容易回收等优点,是最有应用价值的化学吸收剂。然而,单胺溶剂的高碱性容易腐蚀设备,高黏度导致吸收效率降低。为了解决这些问题,可以在单胺溶剂中引入小分子溶剂,例如水和醇等。为了更好地研究含胺混合溶液对CO2的捕集吸收过程,获得一些热力学数据（例如密度,表面张力和黏度等）是很有必要的,因为其可以提供有关分子结构和两种化合物之间相互作用的信息。本论文选择了N,N-二甲基环己胺（N,N-dimethylcyclohexylamine,DMCHA）+醇的混合溶液进行研究,为CO2的捕集吸收过程提供更多的热力学数据。本论文的主要内容如下:（1）利用U型震动管密度计,在（288.15-323.15）K、x DMCHA=（0-1）范围内测量了二元混合体系DMCHA+正戊醇（正己醇、正庚醇、正辛醇、正壬醇或正癸醇）的密度。实验首先测量了七个纯组分化合物在相同实验温度条件下的密度并与文献值进行比较,偏差在0.2%以内。纯组分密度大小顺序为:DMCHA＞正癸醇＞正壬醇＞正辛醇＞正庚醇＞正己醇＞正戊醇。然后系统地测量了二元混合物的密度,并根据实验数据计算了热膨胀系数、过量摩尔体积以及表观摩尔体积等一系列体积性质。结果表明:六个混合系统的过量摩尔体积值均为负值(-1.08961-0 cm~3·mol-1),且过量摩尔体积均在x DMCHA=0.4左右出现最小值;此外,利用Redlich-Kister多项式方程对过量摩尔体积进行关联,最大偏差为0.0187;最后从分子大小和分子间相互作用（DMCHA和醇之间的色散力以及氢键）的角度,分析和讨论了过量摩尔体积的变化规律。当DMCHA的摩尔体积大于烷基醇时,氢键的形成对过量摩尔体积起主导作用,过量摩尔体积值大小顺序为:DMCHA+正戊醇＜DMCHA+正己醇＜DMCHA+正庚醇。当DMCHA的摩尔体积小于烷基醇时,色散力对过量摩尔体积起主导作用,过量摩尔体积值大小顺序为:DMCHA+正辛醇＞DMCHA+正壬醇＞DMCHA+正癸醇。（2）利用BZY-2型全自动表面张力仪,在（293.15-323.15）K的温度区间内测量了DMCHA+正戊醇（正己醇、正庚醇、正辛醇、正壬醇或正癸醇）二元混合物的表面张力。首先测量了七个纯组分的表面张力,并将实验值与文献值进行比较,除DMCHA外偏差均在4.75%以内。然后系统地测量了二元体系的表面张力,实验数据显示:二元体系的表面张力值均随着温度的升高而降低,随着x DMCHA的增大而增大。最后根据实验数据计算了二元体系的表面张力偏差（δγ）,在所研究的温度和浓度范围内δγ均为正值(0-0.856 m N·m-1)。在相同温度下,六个混合体系的δγ值大小顺序为:DMCHA+正戊醇＞DMCHA+正己醇＞DMCHA+正庚醇＞DMCHA+正辛醇＞DMCHA+正壬醇＞DMCHA+正癸醇,可以发现δγ值随着烷基醇碳链的增长而降低。同时,由表面张力实验值,进一步计算并分析了热力学函数表面熵（Sγ）和表面焓（Hγ）,在相同的温度和x DMCHA条件下,混合体系的表面焓和表面熵的大小顺序为:DMCHA+正癸醇＞DMCHA+正壬醇＞DMCHA+正辛醇＞DMCHA+正庚醇＞DMCHA+正己醇＞DMCHA+正戊醇,随着烷基醇链长的增加DMCHA和醇之间的色散力增强,说明胺+醇溶液的表面焓和表面熵主要受色散力影响。
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