【摘 要】
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在“双碳”背景下,生物质资源作为一种产量丰富且可再生的碳中性资源受到人们的关注。生物质主要由纤维素、半纤维素和木质素这三大组分构成,其中纤维素和半纤维素的结构简单明确,已经得到了较好的工业化应用,而木质素是一种三维网状的大分子聚合物,其复杂的结构阻碍了其工业化应用。目前木质素的转化应用距离工业化仍然存在很大距离,其主要问题是木质素解聚得到的产物繁多、选择性低、收率低等。针对上述问题,本文探究了玉米
【基金项目】
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国家自然科学基金（22178017, 21706007）；
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在“双碳”背景下,生物质资源作为一种产量丰富且可再生的碳中性资源受到人们的关注。生物质主要由纤维素、半纤维素和木质素这三大组分构成,其中纤维素和半纤维素的结构简单明确,已经得到了较好的工业化应用,而木质素是一种三维网状的大分子聚合物,其复杂的结构阻碍了其工业化应用。目前木质素的转化应用距离工业化仍然存在很大距离,其主要问题是木质素解聚得到的产物繁多、选择性低、收率低等。针对上述问题,本文探究了玉米芯木质素在醇溶液中的加氢解聚行为,并研究了玉米芯木质素在烷烃或水等不同类型溶剂中的加氢解聚规律;其次制备出了Ru-固体酸双功能加氢脱氧催化剂,可将木质素在水溶液当中直接转化为高品质生物基燃料和高附加值的化学品,降低了木质素转化过程的复杂性、增加了木质素生物炼制规模扩大的可能性,而且为木质素中存在多环结构提供了证据。本论文的主要研究内容及结论如下:（1）基于玉米芯木质素结构含有丰富的含氧官能团,本文利用Ru基催化剂的催化加氢作用和醇类溶剂作用将木质素解聚为酚类化合物。在250oC的乙醇溶剂中得到12.7 wt%的酚类化合物,另外还得到了4.6 wt%的芳香族酯类化合物和2.0 wt%的芳香族酸类化合物。同时在解聚产物当中还检测到了少量的四氢萘并结合13C NMR的结果,推测木质素原生结构中可能存在着多环大分子结构。（2）不同类型的溶剂对木质素加氢解聚的影响效果也存在显著差异。在使用醇类或环氧化合物作溶剂时木质素的解聚产物中以含氧的芳香族化合物为主,Ru/C仅能加氢断裂木质素结构单元之间的连接键,而对芳香环本体上的含氧官能团没有脱除能力。而在使用烷烃类或水作溶剂时,木质素的解聚产物以环烷烃和芳香烃为主,Ru/C展示出了很强的脱氧能力。（3）为了进一步提高木质素的解聚程度,设计了Ru-固体酸双功能加氢脱氧催化剂用来实现木质素的加氢脱氧解聚。在280oC下,可将木质素直接转化为32.5 wt%的烃类化合物,主要包括甲基环己烷（2.9 wt%）、乙基环己烷（9.4 wt%）和丙基环己烷（6.2 wt%）。木质素加氢脱氧后,解聚产物的极性和沸点大幅降低,通过解聚产物的GC-MS测试可以直接观测到更多的饱和多环产物的存在,进一步证明了木质素可能存在多环结构。
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