南极无冰区土壤和湖泊中硝酸盐和高氯酸盐的空间分布及来源

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NO3-和ClO4-是环境中普遍的两种物质,由于与人类生活和健康密切相关,因而受到广泛关注。环境中的NO3-主要是NOx与大气氧化剂发生化学反应产生的,因此NO3-包含有大气氧化环境的信息。环境中的ClO4-既有人为来源,又有自然来源,其自然来源主要是含氯前体物质与大气氧化剂的反应产物。南极雪冰是保存大气中产生的NO3-和ClO4-的天然档案。目前,针对南极雪冰中NO3-和ClO4-已开展了系列研究,但对南极无冰区中NO3-和ClO4-的研究仅局限在干谷地区。因此有必要针对更广范围的无冰区,开展NO3-和ClO4-的含量水平、空间分布及可能发生的生物地球化学过程等方面的研究。本研究以中国第27次和36次南极科学考察期间在布罗克尼斯半岛、菲尔德斯半岛和罗斯海难言岛3个站区内采集的表层土壤、土壤剖面、新鲜企鹅粪/企鹅粪土、沉积物和湖水样品为研究对象,依据NO3-的氮、氧稳定同位素组成,研究NO3-的来源及其经历的地球化学过程,并揭示ClO4-在不同介质环境中的含量水平、空间分布及影响因素,获得的初步结论如下:在南极无冰区的表层土壤中,菲尔德斯半岛的表层土壤中TOC及营养盐(NO3-、NO2-、NH4+、PO43-和Si O32-)含量明显高于布罗克尼斯半岛。植被覆盖区土壤和企鹅粪土中的δ15N-NO3-存在着一定程度上的富集,且企鹅粪土中δ18O-NO3-与δ15N-NO3-比值表明很有可能经历了反硝化作用。硝化作用是南极无冰区表层土壤中NO3-的主要来源,对布罗克尼斯半岛表层土壤中NO3-的贡献比例平均可达89±11%,对难言岛的贡献比例平均可达89±4%,对菲尔德斯半岛的贡献比例平均达79±12%。南极无冰区表层土壤中ClO4-的含量与TOC含量及其他营养盐之间没有相关性,而TOC与各营养盐之间在0.01的置信水平上表现出较为显著的相关性。南极无冰区表层土壤中ClO4-的含量很可能受到淋溶作用的影响,而受人类活动、动物活动及微生物还原作用的影响较小,其主要来自于大气沉降。在南极无冰区的沉积物中,菲尔德斯半岛沉积物中的TOC含量及营养盐含量明显高于布罗克尼斯半岛,不同湖泊沉积物营养盐含量的差别较大,表现出不同的含量特征。硝化作用对布罗克尼斯半岛NO3-含量的贡献比平均可达95±18%。湖泊沉积物中ClO4-的含量与TOC含量之间没有相关性,同时与其他营养盐的含量之间也没有相关性。布罗克尼斯半岛沉积物中ClO4-的含量受人类活动、动物活动及微生物还原作用的影响较小,而动物活动对菲尔德斯半岛沉积物中ClO4-含量的影响较为明显。在南极无冰区的湖水中,因为受到企鹅活动的影响,难言岛保护区的湖水中各营养盐的含量远远高于布罗克尼斯半岛。难言岛保护区湖水的同位素数据表明,湖泊水体中来自于企鹅粪输入的这一部分NO3-很有可能经历了反硝化作用,且水体中ClO4-的含量远高于布罗克尼斯半岛。硝化作用对布罗克尼斯半岛湖泊水体中NO3-的贡献比例平均可达82±10%。在湖泊水体中,ClO4-的含量与其他营养盐的含量之间没有相关性。布罗克尼斯半岛湖水中的ClO4-主要来自于大气沉降,难言岛保护区湖水中的ClO4-明显受到了企鹅活动的影响,本研究湖水中的ClO4-受微生物还原作用的影响较小。
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