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有机太阳能电池具有质轻、柔性和可以进行大面积制备的优点。目前,有机太阳能电池的效率已经突破了18%。基于聚合物受体的有机太阳能电池在热力学和机械稳定性上具有明显的优势,效率已经突破了11%,这使其成为研究的热点之一,其快速发展对推动有机太阳能电池的商业化具有重要意义。本论文工作的重点是从聚合物受体和聚合物给体两个角度来探索提高全聚合物有机太阳能电池的光电转换效率(PCE)的方法。首先,研究了不对称结构的引入对聚合物受体的影响,并与实验室发展的聚合物给体构建了全聚合物有机太阳能电池;其次,研究了不对称结构的引入对聚合物给体的影响,并与经典的聚合物受体构建了全聚合物有机太阳能电池;最后,通过侧链修饰的方法来优化聚合物受体的性能。同时,探究了器件制备工艺对电池效率的影响。(1)设计和合成了一种具有不对成结构的受体聚合物PBDTβNPDI,该聚合物在300-600nm的光谱区存在着较强的光学吸收,与PTBTz-2在可见和近红外光谱区存在着互补的光学吸收。基于PTBTz-2:PBDTβNPDI活性层的形貌在退火和添加DIO处理后得到了显著的改善,相分离程度以及结晶度得到了提高。优化条件下器件的效率提升到6.14%。结果表明不对称结构可有效调控聚合物受体的聚集,可用来制备高效的全聚合物有机太阳能电池。(2)设计了两种骨架相同且具有不对称结构的聚合物给体PTBD-BZ和PTBD-Cl-BZ。以N2200为聚合物受体分别制备了全聚合物有机太阳能电池器件。基于PTBD-BZ:N2200的器件的效率在优化条件下达到了6.38%,基于PTBD-ClBZ:N2200的器件在优化条件下的效率仅为3.08%。产生差别的原因是PTBD-BZ和PTBD-Cl-BZ在吸收强度上存在明显差异。这说明不对称结构的聚合物给体也可以用来制备高性能全聚合物有机太阳能电池。(3)通过无规共聚的方法来优化聚合物N2200的侧链合成了聚合物PNDIOD-30Se。结果发现基于PTBD-BZ:PNDIOD-30Se器件的电子和空穴迁移率得到了显著的提升,且薄膜的表面更和内部结构也更加规则了。优化条件下基于PTBD-BZ:PNDIOD-30Se的器件的填充因子提高了5%左右,效率提升到了6.42%。这表明Se基团的引入削弱了N2200自身强的聚集。