【摘 要】
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MXene,一种新型二维过渡金属碳/氮化物,凭借其优异的理化性能,自2011年问世以来就得到了广泛的关注。本工作使用的MXene为Ti3C2Tx,独特的结构和良好的导电性可使其在未来储能领域大放异彩;将其用于超级电容器时,MXene的层状结构可以给离子提供一个通畅快速的传输通道,从而保证超级电容器在多次充放电循环后电容保持率不衰减;但其关键性能指标电容值及电容保持率及能量密度仍有待提高;其中电容值
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MXene,一种新型二维过渡金属碳/氮化物,凭借其优异的理化性能,自2011年问世以来就得到了广泛的关注。本工作使用的MXene为Ti3C2Tx,独特的结构和良好的导电性可使其在未来储能领域大放异彩;将其用于超级电容器时,MXene的层状结构可以给离子提供一个通畅快速的传输通道,从而保证超级电容器在多次充放电循环后电容保持率不衰减;但其关键性能指标电容值及电容保持率及能量密度仍有待提高;其中电容值会受到材料自身性质、比表面积的影响,而电容保持率会受到材料结构、排布方式等影响,因此为了最大化地开发MXene在储能领域的潜力,解决其自重坍塌和无序堆积导致离子传输通道受阻的问题势在必行;同时,投入生产的超级电容器中电极片上活性物质负载量远大于目前实验室研究的负载量,因此若能在实验室研究中将活性物质的负载量提高至实际应用值,必定会对超级电容器的研究起到一定的推动作用。本工作采用微波法剥离多层Ti3C2Tx,利用MXene的层间水在吸收能量后急剧汽化产生的推动力完成剥离;相比现存的机械方法剥离,其剥离后层数更少,横向尺寸更大、耗时更短且产率更高;利用二元协同互补原理,将剥离后的少层MXene与石墨烯量子点进行复合,达到同时增加复合材料自身电容值和增大比表面积的效果,这也是本工作的一大亮点。其次探究了最佳比例的复合材料应用于超级电容器的性能并通过提高基底比表面积的方法使对称超级电容器达到较高的能量密度。本文对所制备复合材料和在超级电容器领域的应用做出了详细的研究与分析,并对其产生优异性能的机理进行了讨论,对MXene基超级电容器的发展起到了一定的促进作用。本论文的主要研究内容可分为以下几点:（1）Ti3C2Tx的剥离。传统剥离方法需要数小时,剥离得到的MXene片层尺寸为3～4μm,15～20层;与之相比,微波法的剥离过程仅需90秒,耗时极短,无副产物的生成且通过对微波时长及功率的控制,可以减少片层横向尺寸受到的破坏,得到大面积（4～6μm）的少层（3～5层）Ti3C2Tx。（2）复合材料的制备。将改性后的石墨烯量子点通过静电自组装的方式与剥离得到的Ti3C2Tx复合,采用二元协同互补原理,结合石墨烯量子点电容值高和粒径小的特点,得到了兼具电容值高和电容保持率稳定的复合材料。（3）少层Ti3C2Tx在不对称超级电容器中的应用。将Ti3C2Tx基复合材料应用于以泡沫镍为基底的电极材料正极时,研究了不同比例量子点的掺混量对电化学性能的影响;最佳比例的电极可在不同的电流密度下（1～10 A/g）均展现出优异的循环稳定性,在1A/g的电流密度下电容值可达343 F/g,相较于传统剥离方法得到的少片层结构获得的100 F/g电容值,有大幅提升;将其应用于组装电容器时,其电容值、循环稳定性（10000次循环后保持100%）等关键性能指标仍展现出不俗的实力,在384 W/kg的功率密度下可达35 Wh/kg的能量密度。（4）表面处理泡沫镍负载复合材料后在对称超级电容器的应用。用水热法处理泡沫镍电极片,进一步提高其比表面积（SSA）,将活性物质负载质量达到实际应用值10mg/cm~2。工作电极在最高可达352 F/g的初始电容（1 A/g）;2 A/g电流密度下,组装对称超级电容器在5000次充放电循环不会发生电容衰减且初始比电容为142 F/g;超级电容器最高可达14.13 Wh/kg的能量密度（电压窗口0～0.8 V）。
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