氧化石墨烯与环境污染物的相互作用及其对氧化石墨烯胶体性质影响的研究

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作为石墨烯的派生物,氧化石墨烯因其自身优异的物理化学性质,在吸附处理处置重金属离子和放射性核素方面,具有重要的应用前景。然而,随着氧化石墨烯的大量生产与使用,越来越多的研究也表明氧化石墨烯对人体健康与生态系统具有潜在的威胁。本文采用液相化学氧化剥离法,对天然鳞片石墨进行表面氧化处理,使其表面官能基团化来制备氧化石墨烯。随后将宏观静态吸附法与微观表征手段(如SEM、XRD、FT-IR、Raman、XPS等技术)相结合,研究氧化石墨烯对镉(Cd(Ⅱ))、铕(Eu(Ⅲ))、钍(Th(Ⅳ))、磷酸根(phosphate)等环境污染物的去除性质。此外,也研究了氧化石墨烯在这些环境污染物中的胶体行为和沉降动力学,区分氧化石墨烯在不同条件下的吸附和沉淀机制。  本研究分为六个部分:第一章为引言部分,介绍了论文的选题背景和依据,国内外学科领域的发展现状与趋势,石墨烯的结构和基本性质,以及研究的基本内容和总体方案。第二章介绍了开展相关实验研究所需要的实验材料和实验仪器、氧化石墨烯的制备和表征方法、与固-液界面吸附相关的基本理论,以及批实验吸附环境污染物的实验过程。第三章研究了在不同实验条件下,氧化石墨烯对钍的去除性质。结果表明,在合成制备氧化石墨烯的过程中,在其表面产生的大量含氧官能团提供了更多的活性吸附位点,促进了氧化石墨烯对Th(Ⅳ)的吸附性能;氧化石墨烯能够高效吸附溶液中的Th(Ⅳ)离子,吸附过程为化学吸附而非物理吸附,主要依赖于溶液的pH值、吸附剂浓度、胡敏酸和实验温度,而与离子强度无关;胡敏酸的存在对氧化石墨烯吸附Th(Ⅳ)离子有较轻微的提高作用;Langmuir吸附等温模型能很好地拟合吸附等温线实验数据;并且计算得到的热力学参数表明,氧化石墨烯对Th(Ⅳ)离子的吸附过程是自发吸热的过程。第四章主要研究了氧化石墨烯对铕和磷酸根的共去除性质,以及它们对彼此之间吸附的影响。结果表明,氧化石墨烯对于Eu(Ⅲ)和磷酸根的共吸附可能会受到另一方的影响,并且整个共吸附过程高度依赖于溶液的pH值和温度;磷酸根促进了氧化石墨烯对Eu(Ⅲ)的吸附,并且Eu(Ⅲ)的存在也转变了氧化石墨烯原本对磷酸根的排斥作用;氧化石墨烯-Eu-磷三元表面络合物中暴露的磷能够作为新的吸附位点,通过静电吸引和络合作用进一步吸附溶液中溶解的Eu(Ⅲ)离子。第五章研究了氧化石墨烯对镉和磷酸根的共去除,以及这两种环境污染物对其胶体性质的影响。与磷酸根的存在会抑制氧化石墨烯的沉降速度相比,Cd(Ⅱ)的存在能显著促进氧化石墨烯的聚集和沉降,并降低其环境迁移率;并且,氧化石墨烯的界面沉降速度受共存离子电性的影响,在只含有氧化石墨烯和Cd(Ⅱ)二元体系中氧化石墨烯沉积物颗粒要明显大于三元体系中的。第六章基于前面几章的结果和结论,作出了总结与展望。
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