论文部分内容阅读
为了充分掌握近年来保定市大气污染变化趋势及重污染过程成因,本研究根据2013年1月1日-2019年3月31日保定市国控站点的大气常规污染物及颗粒物组分在线监测,研究了保定市近年来大气主要污染物污染特征与变化趋势,分析影响保定市大气污染的外来区域传输及潜在源区,确定秋冬季和重污染期间颗粒物组分的动态变化特征及污染潜在来源。研究结果表明:(1)2013-2018年保定市空气质量不断改善,大气污染物浓度不断降低,2018年保定市PM2.5年平均浓度为67μg/m3,较2017年同比下降20.2%;较2013年的135μg/m3下降了68μg/m3,降幅达到50.4%。2018年ρ(O3-8h)均值浓度为193μg/m3,较2013年却同比上升70.80%。夏季ρ(O3-8h)逐年上升,臭氧污染逐渐突出;秋季污染类型偏机动车型;冬季污染类型由2013-2014年的偏燃煤型转向2015-2018年的偏燃煤型和不完全燃烧的混合影响。保定市2018年春季主要受到正南、东北、西北3个方向气团的影响,来自邯郸-邢台-石家庄的南部气团所携带的污染物浓度较高;夏季受到正南、正东和西北3个方向的气团传输影响,携带的污染物浓度四季中最低;秋季受到的两个方向的气团影响,西北方向和正南方向气团占比相近,但是南部气团所携带的污染物浓度高于西北气团;冬季受西北和东部方向的气团影响,其中东部气团传输距离更短,受保定周边影响大。利用浓度权重轨迹分析法(CWT)对保定市PM2.5进行污染潜在源区分析,影响保定市PM2.5的潜在源区主要分布在邯郸市、邢台市、石家庄市、衡水市。(2)对保定市秋冬季进行分析发现,2016年、2017年和2018年秋冬季PM2.5高位累积浓度占比较2015年同期分别下降5.56%、6.21%和2.58%,是六种污染物中降幅最大的;其次为PM10;SO2和NO2降幅较小,表明应急措施对保定市重污染期间颗粒物削峰效果优于气态污染物。秋冬季保定市水溶性离子中以二次离子SNA(SO42-、NO3-、NH4+)为主,SO42-、NO3-和NH4+浓度分别为(12.15±15.76)μg/m3、(23.36±22.11)μg/m3和(11.38±10.65)μg/m3,SNA浓度占总水溶性无机离子(WSI)浓度的80.62%,占PM2.5浓度的46.57%。随着污染程度的加深,使颗粒物偏酸性,Cl-在中和作用中起到的作用越来越小,污染过程越偏向于二次型。秋冬季保定市颗粒物中总碳(TC)质量浓度在PM2.5中的占比为36%,表明保定市受到一定程度的碳质气溶胶污染,有机碳(OC)在PM2.5中的占比为25%,有机碳(OC)和元素碳(EC)通过相关性分析发现,其具有较好的同源性,主要来自于燃煤和生物质燃烧。秋冬季保定市有二次有机气溶胶生成,但二次有机碳(SOC)/有机碳(OC)为33%,影响较小。秋冬季保定市大气污染主要受到燃煤、工业和机动车排放共同影响造成的。(3)2018年秋冬季重污染事件中,偏燃煤型污染较2017年秋冬季季有所增加,说明燃煤仍是保定市需要控制的污染源之一。秋冬季重污染过程中,选取2019年1月10日—1月14日一次典型二次污染过程作为污染期,2019年2月6日—2月10日为非污染期,对两种不同时期颗粒物化学组分进行动态对比分析。污染期SNA(SO42-、NO3-、NH4+)浓度和占比均高于非污染期的占比。同时在污染期SO2等气态污染物向SO42-等PM2.5二次组分的转化是保定市ρ(PM2.5)快速上升的一个重要驱动力。同时,本次的污染过程中,稳定的天气状况有利于致酸离子的积累,使颗粒物偏酸性。主成分分析解释本次重污染过程的主要来源为冬季取暖燃煤、工业化石燃料燃烧、生物质燃烧和道路扬尘。通过后向轨迹和潜在源分析显示保定市PM2.5除了受到本地区县浓度影响外,影响保定市PM2.5潜在源区主要分布在石家庄市、朔州市、衡水市。