【摘 要】
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弹性体由于具有独特的力学性能和化学稳定性,因而被广泛应用于军事航空、医疗器械、电子设备等领域。一般而言,弹性体本身柔韧性较好,但机械强度往往较差。因此,如何实现弹性体聚合物强度和韧性的同时提升是优化弹性体性能的关键问题。此外,大多弹性体聚合物使用时为交联结构,难以回收,无法多次循环使用,造成了环境污染和资源浪费。而现有研究表明,动态键是解决弹性体高强韧与可回收矛盾的有效手段。本论文利用动态键的特性
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弹性体由于具有独特的力学性能和化学稳定性,因而被广泛应用于军事航空、医疗器械、电子设备等领域。一般而言,弹性体本身柔韧性较好,但机械强度往往较差。因此,如何实现弹性体聚合物强度和韧性的同时提升是优化弹性体性能的关键问题。此外,大多弹性体聚合物使用时为交联结构,难以回收,无法多次循环使用,造成了环境污染和资源浪费。而现有研究表明,动态键是解决弹性体高强韧与可回收矛盾的有效手段。本论文利用动态键的特性,采用了两种调控方法进行研究:（1）基于动态共价可逆的点击化学作用构筑了吲哚基环氧弹性体（EIT）;（2）基于动态非共价作用阳离子(Mg2+)-π相互作用构筑了吲哚基环氧弹性体(BDT-Mg2+),从而实现了环氧弹性体的增强与增韧以及可回收。具体研究结论如下:（1）采用乙二醇二缩水甘油醚（EG-DE）与色胺（Tryptamine,简写为TA）进行环氧-胺类开环聚合反应合成了线性吲哚基环氧预聚物（EI）,并通过改变加入交联剂三唑啉二酮的摩尔含量,设计了一系列不同交联密度的交联吲哚基环氧弹性体聚合物EIT。利用热重分析、差式扫描量热分析侧面说明了三唑啉二酮-吲哚（TAD-indole）点击化学的热可逆性。通过吲哚基环氧弹性体聚合物的应力-应变曲线可以表明加入三唑啉二酮之后,聚合物的断裂强度、断裂伸长率、断裂能都有所提高。特别地,当三唑啉二酮的摩尔含量为TA的1/8时,动态交联环氧弹性体EIT-1/8的力学性能最佳,其拉伸强度、断裂伸长率、断裂能分别为7.42 MPa、154%、5.97 MJ·m-3,与线性吲哚基环氧聚合物相比分别增加了4.08、0.14和5.03倍,表明在引入TAD-indole点击化学动态共价键作用之后,吲哚基环氧弹性体能够实现一定的增强增韧效果。此外,再加工实验表明EIT-1/8具有可回收性,形状记忆实验表明EIT-1/8具有形状记忆性。（2）设计了一种以丁二醇二缩水甘油醚（Bu DGE）与色胺（TA）进行环氧-胺类开环聚合制备的吲哚基环氧弹性体BDT。然后在该吲哚基环氧弹性体中引入了Mg2+-π相互作用制备了吲哚基环氧弹性体BDT-Mg2+来提升吲哚基环氧弹性体的力学性能。首先通过红外光谱确定了聚合物的结构。然后利用DFT理论与径向分布函数、EDX、傅里叶红外光谱、荧光发射光谱、紫外吸收光谱从分子结构方面证明了镁离子与吲哚之间存在Mg2+-π相互作用。随后,通过对添加不同摩尔含量Mg2+的BDT-Mg2+系列聚合物的机械性能进行了测试,发现BDT-Mg2+-1/30的机械性能为最佳。BDT的拉伸强度、断裂伸长率、断裂能分别为22.8 MPa、154.8%、30 MJ·m-3,较BDT分别增加了45.6倍、1.99倍、150倍。这充分说明了动态非共价交联的Mg2+-π相互作用能够使得吲哚基环氧弹性体实现增强与增韧。此外,在引入Mg2+-π相互作用之后,BDT-Mg2+的热分解温度与玻璃化转变温度（298℃,-1℃）均高于BDT（290℃,-6.4℃）,这说明Mg2+-π相互作用的存在还能够提高吲哚基环氧弹性体的热稳定性。另外,将BDT-Mg2+分别浸泡于DMAc,DMSO,DMF,NMP,THF和CHCl3六种有机溶剂中进行溶胀溶解实验,发现样品既不溶解也不溶胀,说明所制备的BDT-Mg2+弹性体能够具有优异的耐溶剂性能。然后,通过可回收实验说明了材料能够进行回收循环加工。最后用理论计算对聚合物进行了结构和能量优化,得到了聚合物模型的最优构型,计算出Mg2+-吲哚的阳离子-π结合能为30.17 kcal·mol-1。
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