强关联体系是当前凝聚态物理中最突出的问题之一。二氧化钒(VO2)是一种典型的强关联过渡金属氧化物，在室温附近(68℃)会发生可逆金属-绝缘相变，相变过程中伴随着晶格结构、电学、光学、磁性的巨大变化。除了热致相变，VO2在一定的电场、光场、应力、载流子注入、元素掺杂等多种外界条件下同样能够触发金属-绝缘转变，且触发条件与VO2本身的形貌、晶面取向、表面结构和吸附等息息相关，这给VO2相变调控的研究提供了多重的实验路径，展示出丰富的物理内涵。弄清VO2在相变过程中结构转变和电子态变化之间的关系，以及电子-电子关联在其中所起的作用，具有重要的理论价值。另一方面，接近室温的临界相变温度和优良的相变性质，给VO2提供了广阔的应用前景，诸如智能窗、记忆存储、场效应晶体管、气体传感器等。　　本论文的主要内容和取得的成果如下:　　(1)通过改进分子束外延固态源的电子束蒸发枪，理论模拟了固态源和电子发射灯丝之间的电场分布和电子运动轨迹，优化了电子枪的构型使得高能电子聚焦于固态源的尖端一点，从而获得了稳定可靠、速率可控的原子/分子束流。在此基础上，利用氧射频-分子束外延设备在蓝宝石衬底上成功的制备了两英寸大小的高质量VO2薄膜，在TiO2，MgF2衬底上生长了应力大小可控的异质外延高取向VO2薄膜，具备优良的电学、光学相变特质。　　(2)利用离子液体在二氧化钒单晶薄膜表面构筑场效应(FET)结构，通过控制外加偏压的大小和时间来调控其相变过程。实验结果表明这种相变过程的调控在宏观尺寸二氧化钒薄膜样品中具有薄膜厚度上的依赖特征，调控过程本质上源于在电场作用下，离子液在较强的界面电势作用下逐渐夺取VO2中的氧原子的过程，晶格中形成的氧空位造成电子掺杂效应，从而触发VO2相变。通过对这一过程中VO2电学、光学、结构性质异常变化的原位追踪与分析，发现氧空位和与之相联的金属态VO2的形成是一个持续进行的，从空气-薄膜界面到衬底-薄膜界面逐渐渗透的过程，且具有几十纳米的最大渗透深度。　　(3)研究了氢掺杂对VO2相变的影响，通过控制氢在VO2中的含量，可以可逆调控VO2的金属-绝缘相变。少量氢掺杂会使VO2从绝缘M相转变为室温金属态H-VO2，进一步提高氢掺杂浓度会使金属态H-VO2转变为室温绝缘态H-VO2，加热释放氢可使两种H-VO2转变回初始M相。M-VO2，金属态H-VO2，绝缘态H-VO2是三种不同物相，通过改变VO2中H的浓度，就可使VO2在这三种物相之间互相可逆转换，同时借助一系列原位表征手段研究了相应的结构、电学、光学的巨大变化。进一步的，利用第一性原理计算模拟了晶格中H浓度持续增加时，VO2逐渐发生的结构和电子态变化，与实验现象符合良好。分析表明这一过程是掺氢过程中，电子掺杂引起费米面的持续抬升而导致的结果。