烷烃的选择性氧化反应在化学工业上有着非常重要的价值。因为烷烃的选择性氧化可用来生产所需的药物或试剂,实现了将廉价烃类化合物转化为具有高附加值的含氧化合物。乙苯选择性氧化生成苯乙酮就是此类选择性氧化反应的典型代表之一。苯乙酮是一种重要的有机化工原料,可以用作树脂、药物、调味剂、催泪瓦斯的合成中间体和纤维素醚的溶剂,也可用作香精的生产原料。随着化学工业的快速发展,苯乙酮的需求量日益增多。目前,工业上,主要采用两种方法制取苯乙酮:乙苯直接氧化法和芳烃的Fridel-Crafts酰基化反应。但是,乙苯直接氧化法中,苯乙酮的转化率较低,副产品多,而且在10 atm下的反应条件比较苛刻;Fridel-Crafts酰基化反应容易腐蚀设备且产生环境污染。因此,迫切需要设计环保的、高效的催化流程来由乙苯制备苯乙酮。一方面,可以选用绿色环保高效的氧化剂如O₂、H₂O₂、叔丁基过氧化氢;另一方面,探究新型有效的催化剂;还可以优化催化体系的反应条件和操作方法来实现大规模、高质量地制取苯乙酮。石墨烯是由单层sp²碳原子组成的二维碳材料,具有卓越的性质,如高电子迁移率、机械强度、光学性能和高热导率等;同时,石墨烯还具有独特的共轭π电子体系,更容易形成π-π堆积效应。石墨烯气凝胶是一种具有分级多孔结构的三维石墨烯材料。石墨烯气凝胶不仅继承了二维石墨烯的优良特性,而且赋予石墨烯具有可调控的宏观外观、高弹性、可调整的孔隙率和超低密度等。有研究表明,引入杂原子,例如B,N,P,S等,能有效地优化石墨烯的功能。特别是氮掺杂石墨烯,由于其导电性、化学性质和功能性特点而引起越来越多地研究。金属元素的引入能增加活性位点,有利于反应的进行。生物质由于其独特的结构特点,而且来源广、环保,所以常被用来制备各种功能化的碳材料。本文充分利用石墨烯的特点,设计以氧化石墨为前体,研究石墨烯基复合物液相催化氧化乙苯制取苯乙酮的催化性能。主要研究内容如下:（1）以氧化石墨为前体,加入氨水和氯化钴,通过水热和氮气煅烧的方法制得了钴/氮掺杂石墨烯气凝胶。XRD、Raman、FT-IR、SEM和EDS证明钴元素和氮元素都已成功引入到氮掺杂石墨烯气凝胶中。钴/氮掺杂石墨烯气凝胶（Co-N-GA）的比表面积为192.494 m²/g,氮掺杂石墨烯气凝胶（N-GA）的为541.150 m²/g。以叔丁基过氧化氢为氧化剂,探究了所制备的这些催化剂在乙苯选择性氧化生成苯乙酮的反应体系中的催化性能。其中,Co-N-GA的催化活性最好,乙苯的转化率达93.58%,苯乙酮的选择性为92.05%,且循环使用五次后,催化活性几乎没有损失。Co-N-GA的优异催化性能归因于钴元素和氮元素的掺杂,形成了多孔、多缺陷的结构。（2）以氧化石墨为前体,通过浸渍微量氧化铁和高温煅烧的方法合成出了一系列石墨烯材料和氮掺杂石墨烯材料。以叔丁基过氧化氢为氧化剂,探究这些催化剂在乙苯选择性氧化生成苯乙酮的反应体系中的催化性能。并且分别考察了该反应体系中温度、催化剂的用量、反应时间及氧化剂的种类对产物选择性的影响。实验结果表明,与纯相碳材料相比,氮掺杂石墨烯系列材料展现出优异的催化性能,在353 K时,乙苯的转化率大于90%,苯乙酮的选择性大于95%。氮元素的引入可以在氮掺杂石墨烯材料中产生更多的缺陷和更多的活性位点,从而极大地提高催化性能。氮掺杂石墨烯系列材料可成为乙苯选择性氧化生成苯乙酮的体系中一种潜在的高效催化剂。引入杂原子的设计思路也可用于设计其它更高活性的碳基催化剂。（3）以蒲绒和石墨烯气凝胶为碳源和模板,尿素为氮源,通过水热法和高温煅烧法成功制备了多孔氮掺杂碳基复合气凝胶即蒲绒/石墨烯复合气凝胶（GA-CW-X,X=0.25,0.5,0.75,1）。根据实验结果,该复合气凝胶在乙苯氧化制取苯乙酮的反应体系中具有较高的催化性能。当复合气凝胶中蒲绒的负载比例为0.5时,乙苯的转化率可达87%,苯乙酮的选择性可达92%。石墨烯气凝胶的多孔性、氮元素的掺杂和蒲绒与石墨烯气凝胶之间的相互作用提升了该复合气凝胶的催化性能。将生物质蒲绒转化为高催化活性碳材料,这种新颖的方法为寻找高性能催化氧化乙苯的催化剂提供了新的设计前景。