【摘 要】
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随着便携式电子设备和电动汽车的快速发展,锂离子电池的能量密度越来越受到人们所重视。与传统的石墨负极相比,硅基负极具有超高的质量比容量(3579～4200 m Ah g-1)以及与石墨相近的脱/嵌锂电位,可以极大提升锂离子电池的能量密度。但是,硅基材料在充放电过程中严重的体积变化造成材料破碎、粉化,失去电接触以及生成不稳定的固态电解质膜等一系列问题,导致电池容量快速衰减。将碳材料与硅复合可以有效改善
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随着便携式电子设备和电动汽车的快速发展,锂离子电池的能量密度越来越受到人们所重视。与传统的石墨负极相比,硅基负极具有超高的质量比容量(3579～4200 m Ah g-1)以及与石墨相近的脱/嵌锂电位,可以极大提升锂离子电池的能量密度。但是,硅基材料在充放电过程中严重的体积变化造成材料破碎、粉化,失去电接触以及生成不稳定的固态电解质膜等一系列问题,导致电池容量快速衰减。将碳材料与硅复合可以有效改善硅基材料体积膨胀的问题。本论文以设计并制备高容量且循环稳定的硅碳材料为出发点,制备出碳包覆硅纳米颗粒锚定于石墨烯层材料以及碳包覆氧化亚硅/碳纳米管材料,分别从纯硅体系和硅氧体系对提高负极材料的电化学性能展开研究。以聚乙烯亚胺引发多巴胺聚合的方式在硅纳米颗粒表面原位生成聚乙烯亚胺聚多巴胺（PEI-PDA）交联共聚物,利用官能团间的键合作用实现硅与氧化石墨烯复合。通过热处理将氧化石墨烯还原以及有机物炭化,从而制备出夹层型结构的碳包覆硅纳米颗粒锚定于石墨烯层材料（Si@C@rGO）。碳包覆的存在加固了硅与石墨烯间的结合程度,避免活性硅脱落以及电解液接触。石墨烯作为载体与无定形碳包覆层共同构建导电网络,保证材料整体电导率的同时缓冲硅的体积膨胀,其丰富的孔结构也有利于Li+的快速迁移。研究结果表明,所制备的Si75@C@rGO具有优秀的倍率性能(1.0 A g-1,1037 m Ah g-1)和循环稳定性(保持率:83.3%,100次,0.3 A g-1)。夹层型结构为硅纳米颗粒提供良好的电子通道,改善了电极的循环稳定性。通过真空抽滤、冷冻干燥和高温煅烧的方式将碳包覆的氧化亚硅微粒与碳纳米管复合,研究了不同CNT含量和热处理温度对材料的影响。研究表明,适当含量的CNT可以形成相互交织网络结构对SiOx微粒进行封装,避免充放电过程中SiOx微粒破碎失去电接触。所制备的SiOx@C@CNT20复合材料具有较高的初始容量(0.1 A g-1,1110 m Ah g-1),和倍率性能(1.0 A g-1,57.0%),但容量衰减过快(保持率:66.6%,100次,0.3 A g-1)。所制备的SiOx@C@CNT40表现出更好的循环稳定性(保持率:77.5%,100次,0.3 A g-1)但容量较低(0.1A g-1,769 m Ah g-1)。热处理温度过高时SiOx会发生明显的歧化反应影响复合材料的电化学性能,而热处理温度过低则不利于有机物的炭化,降低复合材料的导电性。在700℃下制备的SiOx@C@CNT20具有最好的倍率性能和循环稳定性。在此基础上引入柠檬酸三乙酯（TEC）热解碳包覆对复合材料的整体结构进行加固,所制备的TEC-SiOx@C@CNT循环稳定性有着显著提升(保持率:81.2%,150次,0.3 A g-1),尤其在大电流测试条件下(保持率:86.6%,300次,1.0 A g-1)。最后通过循环伏安、恒电流间歇滴定和电化学阻抗法等测试证明了该电极同样具有较快的离子扩散行为。
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