【摘 要】
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功能金属氧化物具有广泛的应用前景,理解金属氧化物结构与性质之间的关系,发展可控合成策略,对未来金属氧化物的应用拓展具有重要意义。在作为介电材料方面,随着集成电路的发展,晶体管作为其中最重要的单元,研究者用超薄高介电常数(κ)金属氧化物替代传统的Si O2栅极材料可以满足更高的集成电路需求,且在近期发展的二维电子器件领域也展现出诱人的应用潜力,但对标于高质量超薄高κ金属氧化物介电材料的需求,其制备方
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功能金属氧化物具有广泛的应用前景,理解金属氧化物结构与性质之间的关系,发展可控合成策略,对未来金属氧化物的应用拓展具有重要意义。在作为介电材料方面,随着集成电路的发展,晶体管作为其中最重要的单元,研究者用超薄高介电常数(κ)金属氧化物替代传统的Si O2栅极材料可以满足更高的集成电路需求,且在近期发展的二维电子器件领域也展现出诱人的应用潜力,但对标于高质量超薄高κ金属氧化物介电材料的需求,其制备方面仍是一个短板。在作为催化材料方面,由于金属氧化物组成/结构的多样性,低成本,高丰度且环境友好等优势为可再生能源领域提供了新的动力。为了提升金属氧化物的催化性能,除了采用外部改性手段(引入缺陷、掺杂等),从反应机理角度设计材料结构实现对于其催化性能的提升仍需要进一步探索。随着金属氧化物功能化的进一步拓展,除了对于其特定结构的合成,采用新策略实现指定结构或功能材料的按需构筑成为了新的目标与挑战。基于此,本文以功能金属氧化物为研究对象,对标于其目前备受关注的应用领域,实现了一系列具有不同结构与性质的金属氧化物的可控制备,并对于其功能化应用范围进行了拓展。本文的主要研究内容如下:(1)利用化学气相沉积(CVD)方法于再固化Ag(111)单晶表面实现了超薄氧化锑单晶的制备,通过同步辐射掠入射X射线衍射对其结构的解析,我们发现了所获得的超薄氧化锑单晶具有类β相锑烯的晶体结构。结合导电原子力显微镜测试,对其绝缘性能进行了探索,发现该超薄氧化锑单晶具有高达100的介电常数及较大的击穿电压(~5.7 GV m-1)。同时,该结构带隙值较大,为6.3 e V左右,有望应用于未来集成电路与二维电子器件中作为栅极材料。此外,该制备策略有一定的普适性,可以实现其他超薄氧化物单晶的制备(例如:氧化锡,氧化锗与氧化铋),这一策略有望扩展到构建更多的金属氧化物体系,从而推动高质量超薄金属氧化物的实际应用。(2)采用水热合成法结合CVD低温磷化过程制备了纳米Ni5P4团簇镶嵌的Ni Co2O4纳米片复合催化剂。我们对其碱性条件下的氢析出反应(HER)性能进行了测试,发现其起始电势仅为-15 m V,电流密度10 m A cm-2处的过电势为27 m V,对应的Tafel斜率仅27m V dec-1。结合DFT计算,我们发现Ni Co2O4利于水的解离过程,加速了Volmer步骤,而Ni5P4具有较低的氢吸附能,利于H2的脱附,加速了Tafel步骤,从而协同提升了HER性能。此外,Ni5P4@Ni Co2O4复合催化剂在碱性条件下同时具有优异的氧析出与全解水性能。而通过设计复合材料,实现反应过程中各基元步骤的速率提升,从而加速整个催化反应进程的策略也有望拓展至更加复杂的催化体系中。(3)利用均匀包覆的高熵氧化物作为反应媒介提供金属元素,结合液态金属作为动态反应环境实现元素的均匀混合,发展了温和条件下(其中,合成温度低至923 K,且降温速率窗口大,可低至0.26 K/s)广谱体系高熵合金纳米颗粒(HEA-NPs)的合成策略。该策略是热力学稳定的,不需要借助淬火过程稳定高熵态。经过进一步的探究,我们提出通过控制HEA体系的混合焓可以实现均匀的元素混合,且该HEA合成策略在元素的高度包容性方面展现了很大的优势。制备得到的体系中所包含元素差异性大,其原子半径范围可达1.24–1.97?,熔点范围可达303–3683 K,且不受元素间不混溶性的影响。此外,我们还详细探究了Ga、In与Sn这三个代表性液态金属体系中混合焓的具体影响,发现正值混合焓会影响元素互溶,形成元素分离结构。通过原位透射电子显微镜表征,我们也从原子尺度深入理解了该反应过程中的合金化机制。该策略拓展了金属氧化物作为反应媒介的应用范围,也为温和条件制备HEA提供了新思路。且该策略规避了元素间的不混溶性的问题,广谱合金体系的制备有助于发展HEA的按需构筑,从而推动HEAs的实际应用。
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