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硬模板法制备碳材料具有形貌可控、模板易于除去等优点。采用MgO为模板,选择不同的碳前驱体可以制备高比表面积的多孔碳材料。碳源的选择不仅影响成碳率,还对多孔碳材料的形貌、孔结构和表面性质有重要影响,进而影响其应用。 本文以片状MgO为模板,分别采用混合聚合物以及几种典型的三元芳香化合物为碳源,在密闭的高压反应釜中碳化制备了多孔碳片,研究了碳源对多孔碳片产率、形貌、孔结构和表面组成的影响,探索了所得多孔碳材料在亚甲基蓝吸附、CO2吸附以及超级电容器电极材料方面的应用,具体内容如下: 1、反应温度为500℃,以聚丙烯、高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、聚苯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚氯乙烯组成的混合聚合物在片状MgO模板上进行碳化制备了多孔碳片。随着MgO/混合聚合物质量比的增加,碳片的产率逐渐增加,质量比为6时碳产率达到了最高的26.5wt%。当MgO/混合聚合物的质量比继续增加到8时,碳片的产率略有下降。MgO在碳片生长的过程中起到了形状控制的作用。当MgO/混合聚合物的质量比为6时,得到的多孔碳片的比表面积达到了713m2/g,而质量比为4时得到的多孔碳片孔体积达到了最大的5.27cm3/g。MgO/混合聚合物的质量比对碳片的孔径分布没有明显影响。此外,通过分析反应时间对碳化产物分布和气液产物组分的影响,探索了碳化反应机理。结果表明,混合聚合物热解产生的芳香化合物是生成多孔碳片的主要反应物。采用小分子芳香化合物进行模型试验进一步验证了这一规律,同时发现多环芳烃特别是并苯的成碳率更高。这种方法为城市固体废弃物中废旧混合塑料转化为多孔碳材料提供了理论依据。 2、为了研究碳源中的N对多孔碳材料的影响,分别以咔唑、菲和吖啶三种结构类似的三元芳香化合物为碳源,MgO为模板,在反应温度为500℃下制备了碳片。其中,咔唑和吖啶为碳源制备的碳材料为N掺杂碳片。进一步在800℃氩气气氛下用KOH活化得到了多孔碳片。KOH活化使得碳材料拥有更丰富的孔结构,比表面积与孔体积均比活化前明显提高。其中以咔唑为碳源得到的多孔碳片具有超高比表面积(3115m2/g)和大孔体积(2.64cm3/g)。研究了多孔碳片在亚甲基蓝吸附、CO2吸附以及超级电容器负极材料等方面的应用。以菲为碳源得到的多孔碳片对CO2的吸附效果最好,在273K时其吸附量达到了4.82mmol/g,表明较小孔径的微孔对CO2吸附量具有决定作用。以咔唑为碳源得到的多孔碳片对亚甲基蓝的吸附量最大,达到了952mg/g;以咔唑为碳源得到的多孔碳片具有最大的比电容,在1mol/L的H2SO4溶液中,当电流密度为1A/g时,比电容达到了230F/g。N掺杂多孔碳片中的N在活化后逸出得到的缺陷可能是其亚甲基蓝吸附量和比电容提高的主要原因。