【摘 要】
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作为第三代半导体材料的典型代表,直接宽带隙化合物氮化镓(GaN)具有高载流子迁移率、高击穿电场、高光吸收系数、强耐化学腐蚀性以及好的热稳定性等优势,目前已广泛应用于太阳能电池、发光二极管、激光二极管、光电探测器、功率微波器件等。目前,氮化镓薄膜和器件主要以蓝宝石为衬底进行生长和制备,其中蓝宝石主要作为支撑性衬底。众所周知,基于成熟的硅平面加工工艺,以硅材料作为功能性衬底在驱动电路设计与器件集成方面
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作为第三代半导体材料的典型代表,直接宽带隙化合物氮化镓(GaN)具有高载流子迁移率、高击穿电场、高光吸收系数、强耐化学腐蚀性以及好的热稳定性等优势,目前已广泛应用于太阳能电池、发光二极管、激光二极管、光电探测器、功率微波器件等。目前,氮化镓薄膜和器件主要以蓝宝石为衬底进行生长和制备,其中蓝宝石主要作为支撑性衬底。众所周知,基于成熟的硅平面加工工艺,以硅材料作为功能性衬底在驱动电路设计与器件集成方面具有很大的技术优势。但是,GaN和晶体硅之间存在严重的晶格失配(16.9%)和热失配(54%),由此导致的缺陷效应和界面效应将会严重影响硅基GaN器件的效率、稳定性和使用寿命。为探索高质量硅基GaN材料和器件的制备方法,本文以具有微米-纳米三重层次结构的硅纳米孔柱阵列(Si-NPA)为功能性衬底,通过三维应力释放的策略减少硅与GaN之间的晶格失配和热失配。本文采用化学气相沉积技术(CVD)制备了GaN/Si-NPA多界面纳米异质结,并对沉积GaN薄膜的缺陷调控和异质结光伏效应进行了研究。论文获得以下主要研究结果:(1)Si-NPA的可控制备与性能表征。通过水热腐蚀法制备形貌可控的Si-NPA,它具有典型的微米-纳米复合结构体系,硅柱高~2.5μm垂直于样品表面,每个硅柱和硅柱下面的过渡层由纳米多孔结构组成,硅柱的孔壁是由SiOx包裹的,平均晶粒尺寸~3.4 nm的sc-Si颗粒组成。Si-NPA的PL谱表现为三波段光谱结构,~460 nm的蓝色发光带产生于不同尺寸nc-Si的量子限域效应,源于带带跃迁辐射复合过程,~610 nm和~670 nm的两个红色发光带产生于不同发光中心的辐射复合过程。(2)GaN/Si-NPA的CVD制备及其缺陷调控。无催化剂辅助条件下,在管式炉中以Si-NPA作为衬底,金属镓作为Ga源,氨气作为N源,采用化学气相沉积法制备GaN/Si-NPA薄膜。对GaN/Si-NPA进行物性表征(XRD)、形貌测试(SEM)、光电性能测试(Abs、PL、J-V),并分别采用磁控溅射法和真空蒸发镀膜法在GaN层溅射一层ITO(~200 nm)和sc-Si层蒸镀一层Ag(~100 nm)作为电极,制备太阳能电池器件进行光伏性能测试。对无催化辅助制备的GaN/Si-NPA进行高温条件下退火后处理,则退火后的GaN/Si-NPA薄膜更加连续致密,光电性能测试表明GaN薄膜中的缺陷数量明显减少,光伏测试表明退火后太阳能电池器件的性能有所提高。(3)催化剂铂(Pt)辅助下GaN/Si-NPA的可控制备、缺陷调控和性能表征。无催化剂辅助条件下GaN薄膜中的缺陷数量较多,太阳能电池器件光电转换效率较低。为提高GaN/Si-NPA薄膜制备的可控性,论文通过真空离子溅射法在Si-NPA上溅射一层~5 nm的金属催化剂Pt,用来辅助GaN的生长。在催化剂Pt的辅助作用下,GaN的生长遵循气-液-固(VLS)生长机制。与无催化辅助制备的GaN/Si-NPA相比,缺陷浓度降低。对催化剂Pt辅助制备的GaN/Si-NPA进行NH3条件下退火后处理,则退火后GaN的吸收边蓝移,更加接近GaN的真实带隙(3.4 e V)。PL测试表明退火后缺陷发光峰明显减弱,GaN中缺陷减少,薄膜质量提高,减少的缺陷种类为镓空位(VGa)和氮间隙(Ni),光伏性能测试表明退火后太阳能电池器件的最大光电转换效率为0.26%。(4)以ZnO为种子层的GaN/ZnO/Si-NPA的可控制备、条件优化及其性能表征。由于GaN和ZnO具有相同的晶体结构-均为六方纤锌矿结构,且二者带隙相差0.03 e V,晶格常数相差2%,具有外延关系,因此论文选择ZnO作为GaN生长的种子层,用来诱导GaN的生长。首先采用磁控溅射法在Si-NPA上分别溅射不同时间的ZnO,并在不同溅射时间的ZnO层上生长相同时间的GaN,对ZnO层和在ZnO层上生长的GaN进行物性测试、形貌表征、PL测试等,确定ZnO最优溅射时间。其次,在ZnO最优溅射时间下生长GaN,进行光电性能测试。光伏性能测试表明在ZnO诱导作用下生长的GaN制备的太阳能电池器件,开路电压为1.32 V,短路电流密度为0.18 m A/cm2,填充因子为81.1%,光电转换效率为0.87%。
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