晶体高次谐波辐射过程中的电子碰撞动力学理论研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院精密测量科学与技术创新研究院) | 被引量 : 0次 | 上传用户:jackywang1980
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近年来,超快激光技术有了很大的发展,其中高次谐波的产生和应用开启了阿秒科学的大门,受到了人们的广泛关注。科学家们对气相原子和分子体系中的高次谐波进行了大量的研究,但气体谐波的产率仍然是难以突破的瓶颈。晶体材料天然具有的高密度、规则的排列取向和周期性结构,有望克服气体介质辐射效率低的困难,实现更高的谐波产率。因此,晶体高次谐波成为了一个热门的新领域,科研工作者在该领域也取得了一系列的进展,例如产生超短激光脉冲和极紫外光源。这使得人们对固体物质的研究可以向更小的空间尺度和更短的时间尺度发展。人们对物质内部动力学过程的研究,可以通过提取电子的动力学信息来实现。实现电子动力学的实时测量,对理解微观结构具有重要意义,也是我们理解晶体高次谐波辐射过程的基础。晶体中的高次谐波主要由带隙能量以下的带内谐波和带隙能量以上的带间谐波贡献。因此,控制电子在带内的布洛赫振荡,就可以直接调控能量范围在带隙以下谐波。控制电子在带间的跃迁过程,就可以实现对能量范围在带隙以上的谐波的调控。对电子动力学过程的实时操控,是调控高次谐波辐射过程的根本途径。本文利用半导体布洛赫方程与带间谐波辐射的半经典模型相结合,在理论上研究了通过控制电子动力学来调控晶体高次谐波辐射的方案。本文主要工作包括以下方面:(1)提出了正交双色线偏振激光场调控晶体高次谐波辐射的方案,发现谐波产率敏感地依赖于双色场的相对相位和强度。本文理论研究了单电子近似下,正交双色激光场作用在ZnO晶体上产生的高次谐波。正交双色场的相对相位和场强可有效地调控电子-空穴对的电离及复碰过程,进而可以调控辐射出的高次谐波的产率、相位和最大光子能量等关键参数。文中通过提取半经典复碰轨道的信息,给出了一种快速估算高次谐波谱强度分布的方法。(2)提出了实空间中的多重碰撞模型,解释了谐波抑制现象,与半经典复碰模型相结合可以更完善地描述电子和空穴的动力学过程。本文首先讨论了不同时刻产生的电子和空穴之间的碰撞,并将这些碰撞按照电子和空穴产生时刻的间隔进行分类。多重碰撞轨道会在一些能量区域发生交叠,使这些能量区域出现谐波抑制现象。本文还研究了在不同空间位置处产生的电子和空穴之间的碰撞,这些碰撞轨道能够更好地在高阶能量区域与量子计算结果相符合。我们的多重碰撞模型对细致地分析高次谐波谱具有重要作用,也是对半经典复碰模型的有效补充。本论文在理论上研究了对晶体内电子超快动力学的探测和操控,可以进一步推动我们对高次谐波辐射过程的理解,并有助于为相关实验方案的设计提供理论支持。
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