【摘 要】
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在社会工业生产与人们的日常生活中离不开以烯烃为原料的所生产的产品。因此烯烃的生产与质量必须得到严格的保证。然而,存在于烯烃原料中的微量炔烃会造成催化剂中毒失活。同时,炔烃的存在也会极大地降低烯烃产品的质量,急需寻求合适的方法来去除炔烃。通过选择性加氢的方式来除去苯乙烯中所含的少量苯乙炔是一种非常经济实用的方法。而获得苯乙烯的高选择性和苯乙炔的高转化率是一个巨大的挑战。因此,迫切需要找到合适的催化剂
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在社会工业生产与人们的日常生活中离不开以烯烃为原料的所生产的产品。因此烯烃的生产与质量必须得到严格的保证。然而,存在于烯烃原料中的微量炔烃会造成催化剂中毒失活。同时,炔烃的存在也会极大地降低烯烃产品的质量,急需寻求合适的方法来去除炔烃。通过选择性加氢的方式来除去苯乙烯中所含的少量苯乙炔是一种非常经济实用的方法。而获得苯乙烯的高选择性和苯乙炔的高转化率是一个巨大的挑战。因此,迫切需要找到合适的催化剂来提高转化率和选择性。本论文的研究内容主要为以下两方面:（1）使用封装了金属Pd纳米颗粒的ZIF-8作为模板,通过与介孔二氧化硅复合之后高温煅烧的方式,得到了一种介孔二氧化硅负载Pd Zn合金催化剂。该催化剂具有独特的空心结构,内部的Pd Zn合金稳定地分布在介孔二氧化硅内部,外层二氧化硅上的介孔有序排布,确保反应过程中的传质。研究表明这种通过与Zn元素合金化的方式在降低贵金属Pd的用量的同时,也改变了原本Pd纳米颗粒的电子效应。在苯乙炔选择性加氢过程中,Pd Zn合金催化的苯乙烯选择性（92%）明显高于纯Pd纳米颗粒（＜50%）,结合DFT理论计算证明苯乙烯在Pd Zn合金上的脱附能（0.95 e V）明显低于Pd纳米颗粒（1.72 e V）。除此之外,通过与介孔二氧化硅的复合,抑制了内部活性位点的团聚和流失,提升了催化剂的稳定性。（2）使用ZIF-8作为模板来负载Pd和Ru双金属单原子（Pd-Ru@ZIF-8）,然后与介孔二氧化硅进行复合制备稳定的双金属单原子催化剂（MS Pd-Ru@ZIF-8）,单原子体系进一步降低了贵金属的用量。该催化剂同样具有独特的空心结构,外层介孔二氧化硅与复合的Pd-Ru@ZIF-8形成了独特的介孔-微孔分级孔道。Pd和Ru双金属位点之间的协同效应使得该催化剂拥有高的苯乙炔转化率（98%）的同时维持优异的苯乙烯选择性（95%）,其性能优于单一种类的金属单原子催化剂。使用DFT理论计算对比了三种不同催化剂体系中的苯乙炔选择性加氢过程的能量变化,证明了双金属单原子催化剂的Pd和Ru之间的协同作用。循环实验证明了该催化剂的稳定性。通过不同类型的炔烃底物拓展实验证明了该催化剂的普适性。上述工作都是利用ZIF-8作为模板,引入不同类型的金属活性位点,通过与介孔二氧化硅复合的方式来制备稳定的炔烃选择性加氢催化剂。两个工作都通过降低苯乙烯在催化剂上的脱附能量来提升其选择性。两种不同体系催化剂的设计与研究为开发更加高效的催化剂提供了思路。
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