【摘 要】
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不可再生资源的快速消耗及其造成的环境问题日益严重,迫切要求人类使用可再生资源如生物质生产燃料及化学品。然而,生物质及其衍生物通常官能化程度高、氧含量更高,直接导致生物质在转化过程中由于反应活性高和化学稳定性较差极易发生副反应;且反应一般需要在较低原料浓度下进行,严重的影响了生产效率并增加分离能耗。为了改变这一现状,利用保护基策略实现生物质高效转化具有非常重要的意义。本论文成功提出了一条高效保护生物
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不可再生资源的快速消耗及其造成的环境问题日益严重,迫切要求人类使用可再生资源如生物质生产燃料及化学品。然而,生物质及其衍生物通常官能化程度高、氧含量更高,直接导致生物质在转化过程中由于反应活性高和化学稳定性较差极易发生副反应;且反应一般需要在较低原料浓度下进行,严重的影响了生产效率并增加分离能耗。为了改变这一现状,利用保护基策略实现生物质高效转化具有非常重要的意义。本论文成功提出了一条高效保护生物质基呋喃醛类化合物的路线。首先通过反应筛选出最佳的非均相Bronsted酸催化剂氨基磺酸用于高选择性保护多种生物质基呋喃醛类化合物。该催化剂为商用催化剂相对于金属类催化剂价格低廉、活性高可使糠醛转化率达99%、稳定性好,可重复使用6次。此外,我们还开发了一条高效的、非柱层析的分离纯化方法。该纯化流程的开发有效避免了柱层析方法存在的溶剂大量浪费、耗费时间及强极性底物分离难等问题,通过该制备方法可以很轻松的得到纯度很高的克级别缩醛化合物,制备后糠醛缩醛纯度能达到96%、甲基糠醛缩醛纯度98.8%,5-羟甲基糠醛缩醛纯度为98.6%。此外,我们还利用2-甲基糠醛（MF）和5-羟甲基糠醛（HMF）作为模型分子首次探索了缩醛保护对于加氢脱氧（HDO）反应活性的影响。当使用MF作为底物时,醛基保护对于提升HDO产率效果非常明显,2,5-二甲基呋喃（DMF）的产率达到了84.5%,而未保护的MF仅能得到55.6%的DMF。然而,当使用HMF作为底物时,选择性并无明显提升甚至会下降。在此,我们分析了这一选择性变化与好氧氧化反应体系不同的可能原因,为后续的缩醛保护策略可能应用的反应类型提供了新认识。
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