环境友好型离子液体催化剂在合成环状碳酸酯中的应用

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存在于自然环境中的二氧化碳的含量约为400 ppm,相当于地球大气体积百分比的0.04,是地球上生命赖以生存的重要气体。然而,当它从不同的人为和自然来源,如化石燃料发电厂、工业过程、交通、火山爆发和森林火灾等不受控制地球排放时,就会变的非常危险。在过去的几十年中,由于化石能源的快速燃烧和人类的各种活动向大气中排放了大量的二氧化碳,直接导致和加速了全球的气候变化。结果不受控制的二氧化碳排放到大气中,导致大气中的二氧化碳水平在过去的一个世纪里急剧增加了25%。据估计,2019年的二氧化碳浓度达到414.7 ppm相当于每年排放约400亿吨二氧化碳。到2050年预计达到500 ppm,是当今世界面临的最严重的环境问题之一。因此开发高效的催化剂将二氧化碳转化为高附加值的化学产品是一项重要的挑战。为了符合当今环境保护的要求,设计出不含有卤素的绿色催化剂,首先,我们在前人研究的基础上,我们合成了1-羟乙基-3-丁基苯并三氮唑丁酸、1-羟乙基-3-丁基苯并三氮唑酒石酸、1-羟乙基-3-丁基苯并三氮唑乳酸、1-羟乙基-3-丁基苯并三氮唑乙酸四种离子液体催化剂。通过核磁共振氢谱(1H NMR)确定了离子液体的氢原子数目和氢原子所处的化学环境。通过红外光谱(IR)对化合物的官能团和化学键进行了探究。通过控制变量法,分别研究了温度、压力、催化剂用量与反应时间等因素对二氧化碳环加成反应的影响,确定了最佳的反应条件。在本实验中以环氧氯丙烷作为底物,实验结果表明在催化剂的用量为0.5 mol%,压力为0.4 MPa、温度为95℃、反应时间为12 h时,氯丙烯碳酸酯的产率达到98.6%。本文还合成了四种功能化聚离子液体催化剂。在前人研究的基础上,首先合成了羟基功能化的咪唑离子液体3-羟乙基-1-乙烯基咪唑溴盐,然后与二乙烯基苯(DVB)通过自由基聚合和阴离子交换反应合成功能化离子液体共聚物P(nDVB-[HVim][Br])、P(nDVB-[HVim][GA])、P(nDVB-[HVim][LA])、P(nDVB-[HVim][P-h A]),其中n为DVB与3-羟乙基-1-乙烯基咪唑离子液体的物质的量之比,在此实验中n等于1。通过红外光谱(IR)对化合物的官能团和化学键进行了探究。通过扫描电子显微镜(SEM)观察了聚合物的微观结构,SEM图片显示聚合物是由微小颗粒疏松堆积而成。在本实验中以环氧氯丙烷为底物,实验结果表明在催化剂的用量为0.5 mol%,当压为0.7 MPa、温度为110℃、反应时间为10h时,氯丙烯碳酸酯的产率达到98.1%。
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