【摘 要】
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共价有机骨架（COFs）是一类通过共价键连接的新型多孔结晶材料,具有结构可预测性和永久孔隙率。随着单体功能的丰富,COFs材料在吸附领域展现出广阔的应用前景。与此同时,COFs中扩展的π共轭赋予它们优异的荧光特性,使其成为传感应用的理想候选者。通过在COFs中引入对Au（III）具有强亲和力的特异性官能团,实现了水溶液中金的选择性检测和回收。此外,设计合成二维COF纳米片实现了对硝基酚类化合物的灵
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共价有机骨架（COFs）是一类通过共价键连接的新型多孔结晶材料,具有结构可预测性和永久孔隙率。随着单体功能的丰富,COFs材料在吸附领域展现出广阔的应用前景。与此同时,COFs中扩展的π共轭赋予它们优异的荧光特性,使其成为传感应用的理想候选者。通过在COFs中引入对Au（III）具有强亲和力的特异性官能团,实现了水溶液中金的选择性检测和回收。此外,设计合成二维COF纳米片实现了对硝基酚类化合物的灵敏检测和高效去除。本论文设计和制备了多种结构新颖的COFs材料,研究了不同环境介质中硝基酚及贵金属金的传感和吸附行为,主要研究内容如下:1.从电子设备废料中回收贵金属具有显著的环境和经济效益。本文使用柔性烷基胺氨基硫脲（Tsc）和1,3,5-三甲酰基间苯三酚（Tp）作为前体,合成了一种新型共价有机骨架（Tp Tsc COF）。结果表明,Tp Tsc COF对金具有良好的选择性、高回收率和突出的吸附能力(4400.23 mg g-1)。如此出色的吸附能力归因于Tp的不可逆烯醇互变异构、Tsc中丰富的官能团位点及其对金的有效还原。吸附过程可以很好地拟合伪二级动力学模型和朗哥缪尔模型,其特点是Au（III）与COF中S、N、O原子之间的配位作用及酸性环境中质子化氨基和Au Cl4-之间的静电相互作用。该方法展现了COF材料在低成本电子废液中黄金有效回收中的潜在应用。2.开发一种可以同时检测和回收金离子的材料在经济和环境上都是可取的。在此,我们通过将1,3,6,8-四（4-甲酰基苯基）芘（TY）和对苯二甲酸二酰肼（Hz）单元集成到π共轭结构中,合成了一种二维介孔荧光共价有机骨架（TY-Hz COF）,用于同时检测和回收Au（III）。TY-Hz COF悬浮液可通过电子转移诱导的荧光猝灭现象对Au（III）进行快速（10 s）灵敏响应,检测限低至17 n M,同时伴随着溶液颜色从亮黄色转变至深绿色,实现了Au（III）的简单可视分析。此外,TY-Hz COF可以在2分钟内捕获溶液中92%以上的Au（III）,具有极快的动力学速度和优异的选择性,最大吸附容量为1008.30 mg g-1。值得一提的是,TY-Hz是第一个集Au（III）检测、吸附和化学还原三重性能于一体的COF。机理研究表明,检测和吸附行为是由中性酰胺官能团与Au（III）之间的氧化还原和配位效应以及质子化酰胺与氯金酸之间的氢键效应共同作用引起的。这些结果表明,TY-Hz COF对于电子废液中金的检测和回收具有重要的应用价值。3.通过选择和设计反应性单体,合成了二维荧光共价有机框架纳米片（TFPB-TTA COF）,实现了对硝基酚的检测和吸附。TFPB-TTA COF的交错苯环、三嗪结构和亚胺键（C=N）可以通过氢键和共轭相互作用捕获游离硝基酚,然后通过TFPB-TTA COF与硝基酚之间的光诱导电子转移（PET）和荧光共振能量转移（FRET）影响TFPB-TTA COF的荧光发射,实现对硝基酚的荧光传感。较大的Ksv值和低的检测限表明TFPB-TTA COF可以作为灵敏的荧光传感器,用于水溶液中硝基苯酚的检测。同时,TFPB-TTA COF的多孔网络结构及其与硝基酚的强相互作用,促进了硝基酚的高效吸附和去除。对2,4,6-三硝基苯酚（TNP）,TFPB-TTA COF的最大吸附量可达1045.53 mg g-1,且该吸附剂具有良好的可回收性,在吸附过程中保持较高的结构稳定性。这项工作提出了一种荧光COF的简易合成方法,用于硝基酚的灵敏检测和高效吸附。
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