【摘 要】
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工业生产中排放的挥发性有机化合物(VOCs)是一类重要的空气污染物。由于排放标准变得越来越严格,减少VOCs排放在环境领域是一个非常重要的问题。已经开发了多种用于VOCs去除的技术,其中催化氧化由于对VOCs的催化氧化效率高,特别是可以将VOCs转化为无害的CO2和H2O,被认为是最重要和最有前途的方法之一。为了获得优异的催化性能,近年来已经制造了各种设计良好的分级催化剂。由于其氧化还原特性,氧化
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工业生产中排放的挥发性有机化合物(VOCs)是一类重要的空气污染物。由于排放标准变得越来越严格,减少VOCs排放在环境领域是一个非常重要的问题。已经开发了多种用于VOCs去除的技术,其中催化氧化由于对VOCs的催化氧化效率高,特别是可以将VOCs转化为无害的CO2和H2O,被认为是最重要和最有前途的方法之一。为了获得优异的催化性能,近年来已经制造了各种设计良好的分级催化剂。由于其氧化还原特性,氧化铈基材料具有大的氧气存储和释放能力,这使其成为氧化挥发性有机化合物(VOCs)的催化剂的极佳候选者。因此,本文以山茶花花瓣及生菜叶片为生物模板制备具有分级多孔的二维氧化铈基复合材料,以甲醛作模型污染物,探究复合催化剂的物料比例、结构以及性质对于甲醛催化性能的影响。主要内容如下:(1)以山茶花花瓣为生物模板制备的二维氧化铈复合氧化铜催化剂具有仿生形貌的分层多级多孔结构、催化效果好。研究结果表明,铜铈物料比为1:9时,Cu O可以完全溶解在CeO2晶格中,形成具有立方萤石结构的铜铈固溶体,并且晶粒尺寸较小。该催化剂由于具有超薄的片层结构和发达的介孔结构,孔径均匀以及较大的比表面积,有利于提高其催化活性。在铜铈复合催化剂对甲醛的催化氧化性能研究发现,铜铈物料比为1:9的催化剂氧化还原性能最优,其表面高分散的氧化铜可以与氧化铈载体产生强烈的相互作用,在225℃时的催化氧化甲醛的转化率可以达到100%。(2)通过以生菜叶片为生物模板的方法制备二维氧化铈复合氧化锆催化剂。研究结果表明,锆铈复合催化剂保留了原有模板的微观形态,具有薄片层结构,物料比为1:9,2:8,5:5时,催化剂中没有ZrO2衍射峰,即Zr4+进入氧化铈晶格后可以有效形成铈锆固溶体从而产生更多的氧空位。此外,锆的加入可以使氧化铈的立方萤石结构更加稳固,有助于提高复合催化剂的比表面积。锆铈物料比为5:5时,催化剂表面Ce3+相对含量浓度最高,具有较好的的氧迁移能力,并且对甲醛的催化活性最好,在325℃时的催化氧化甲醛的转化率可以达到100%。(3)通过以生菜叶片为生物模板的方法制备二维铜锆铈三相复合催化剂。研究结果表明,铜锆铈催化剂保留了原有模板的微观形态,铜锆铈物料比为1:1:4、1:1:8时,均没有出现Cu O、ZrO2的衍射峰,表明Cu2+与Zr4+离子已经进入CeO2晶格中形成良好的固溶体。此外,当铜铈锆物料比为1:1:8时,催化剂的平均晶粒尺寸最小,仅为2.5 nm。铜铈锆催化剂表面共存有Cu2+,Cu+,Ce3+,Ce4+,Zr4+离子,其中物料比为1:1:8时,Ce3+的相对含量最高,由于Ce3+的增加,Cu O-ZrO2-CeO2催化剂表面会形成更多的氧空位和不饱和化学键,因此更多的氧会从主体迁移到催化剂表面,有利于提高其催化活性,在210℃时的催化氧化甲醛的转化率可以达到100%。
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