【摘 要】
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聚异戊二烯是一类重要的高分子材料,主要作为橡胶材料被广泛地应用各个领域,是全球产量与消耗量最大的工业合成橡胶材料之一。相比于线形聚合物,支化聚合物由于其具有独特的支化结构,表现出较低的熔体和溶液粘度。开发具有支化结构的稀土异戊橡胶可实现其物理机械性能与加工性能的统一。在稀土橡胶材料中引入极性基团,可大幅提高橡胶与填料之间的相容性,并可提高橡胶材料的物理机械性能,从而有利于提高橡胶材料优异性能,同时
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聚异戊二烯是一类重要的高分子材料,主要作为橡胶材料被广泛地应用各个领域,是全球产量与消耗量最大的工业合成橡胶材料之一。相比于线形聚合物,支化聚合物由于其具有独特的支化结构,表现出较低的熔体和溶液粘度。开发具有支化结构的稀土异戊橡胶可实现其物理机械性能与加工性能的统一。在稀土橡胶材料中引入极性基团,可大幅提高橡胶与填料之间的相容性,并可提高橡胶材料的物理机械性能,从而有利于提高橡胶材料优异性能,同时有利于大幅降低橡胶材料的生产能耗,促进早日实现碳中和的伟大目标。采用单茂钪催化剂,合成了星形/超支化聚异戊二烯、星形/超支化异戊二烯-丁二烯共聚物、线形/星形胺基功能化苯乙烯-异戊二烯-丁二烯三元共聚物,且通过催化剂的选择调控了 3,4-结构异戊二烯的含量,比较了不同结构组成的异戊二烯-丁二烯-苯乙烯集成橡胶材料的性能,主要研究内容如下:（1）配合物（C5Me4SiMe3）Sc（CH2C6H4NMe2-o）2（Sc-1）和（C5H5）Sc（CH2C6H4NMe2-o）2（Sc-2）作为催化剂,通过二甲基二戊二烯基硅烷（DMDPS）的均聚合反应制备了具有悬垂共轭双键的大分子单体。利用计算化学的研究方法探究DMDPS均聚合的机理,计算结果显示了 DMDPS中两侧双键在Sc-1体系中的聚合活性高于Sc-2体系。采用不同大分子单体作为内核,在Sc-1催化体系中通过“先核法”合成了星形聚异戊二烯,其分子量最高达175.8×103g/mol,其臂数可调,介于19～70之间,其玻璃化转变温度（Tg）在-1℃～-10℃可调。在Sc-1体系中通过“先核法”合成了星形异戊二烯-丁二烯共聚物,共聚物中异戊二烯的含量与其投料量成正比,调控范围为20 mol%～80 mol%,其中3,4-异戊二烯单元含量为65 mol%,其Tg在-65℃～-98℃可调。（2）采用单茂钪催化剂,通过“一锅法”简单高效地合成了不同支化程度的超支化聚异戊二烯,其中3,4-异戊二烯的含量为52mol%～68 mol%可调,其支化因子g’最低达0.35。异戊二烯、DMDPS和催化剂的投料量均能影响超支化聚异戊二烯的分子量与支化程度,其中支化剂DMDPS的用量是最主要的影响因素。与同等分子量的线形聚合物相比,超支化聚异戊二烯在聚合物溶液和聚合物熔体中均表现出较低的粘度。采用单茂钪催化剂,通过“一锅法”合成了不同组成的超支化异戊二烯-丁二烯共聚物,其中异戊二烯的含量与其投料量成正比且在18 mol%～79 mol%可调,Sc-1制备的共聚物中3,4-异戊二烯含量为62 mol%,Sc-2制备的共聚物中1,4-异戊二烯的含量高达97 mol%,共聚物的Tg在-58℃～-94℃可调。（3）在Sc-1催化体系中,邻-N,N-二甲胺基苯乙烯（o-DMAS）、间-N,N-二甲胺基苯乙烯（m-DMAS）、对-N,N-二甲胺基苯乙烯（p-DMAS）、对-N,N-二乙胺基苯乙烯（p-DEAS）均能分别与异戊二烯、丁二烯进行共聚反应制备异戊二烯-丁二烯-胺基苯乙烯三元共聚物,胺基苯乙烯的插入率为5 mol%～31 mol%可调,其分子量最高为323.1×103g/mol,其中3,4-异戊二烯的含量为68 mol%,其Tg为-32℃～-87℃。采用“先核法”合成了星形异戊二烯-丁二烯-胺基苯乙烯共聚物,其臂数为23和31,其Tg为-66℃～-84℃可调。设计合成了不同结构组成的异戊二烯-丁二烯-苯乙烯集成橡胶（SIBR）。SIBR经过与炭黑（CB）复合以及硫化加工后得到CB/SIBR复合材料。其中含有胺基苯乙烯的CB/SIBR-3的硫化时间最短,炭黑分散性最好。CB/SIBR-2与CB/SIBR-3的抗湿滑性能和力学强度好,拉伸强度分别可达到10.15 MPa和13.90 MPa。增加橡胶复合材料中3,4-异戊二烯的含量,可提高橡胶材料的抗湿滑性能和力学强度,胺基功能基团的引入改善了炭黑的分散性,提高了橡胶材料的力学强度。
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