单壁碳纳米管和石墨烯都是以sp2键合的碳原子所组成的六角原胞为基本单元，分别形成的一维和二维完美晶体结构。由于其独特的电子能带结构与优异的物理化学性能，碳纳米管与石墨烯在众多领域都展现出了广阔的应用前景，特别是在纳米电子学领域，有望成为新一代纳米电子器件的构筑材料。然而，无论是碳纳米管还是石墨烯，在电子学应用方面目前都存在一些瓶颈性障碍。对碳纳米管而言，由于其电子结构不可控而带来的金属性和半导体性纳米管混存问题，使得器件的大规模制作与集成成为难题;对于石墨烯而言，由于其为零带隙的半金属，直接用于构筑场效应晶体管（FET）器件难以实现开关特性。因此，如何可控制备高质量的单壁碳纳米管和石墨烯样品，并通过掺杂等方式来对它们的电子结构进行有效调控具有十分重要的意义。本论文围绕上述科学问题开展了一系列研究工作，主要研究内容与结果如下:　　一、以单分散纳米金刚石颗粒为催化剂，研究了单壁碳纳米管的化学气相沉积(CVD)控制合成。首先通过溶液化学方法解决了以往纳米金刚石颗粒的团聚难题，实现了纳米金刚石的单分散。然后以单分散的纳米金刚石颗粒为催化剂，利用CVD方法分别合成出了高密度单壁碳纳米管的无规网络与超长顺排阵列结构，并进一步发现，利用单分散纳米金刚石颗粒所制备的单壁碳纳米管具有更小的直径和更窄的直径分布范围，并可在一定程度上选择性生长半导体性纳米管。　　二、发展了一种新颖的液相化学辅助的碳纳米管取代反应技术，实现了硼氮共掺杂的单壁碳纳米管（即硼碳氮单壁纳米管）的高效大量合成。取代反应法是以预先合成好的碳纳米管作为母体，在高温下使之与合适的含硼、含氮化合物之间发生取代反应，当碳纳米管晶格中的部分碳原子被硼、氮原子取代掺杂后，便得到三元硼碳氮纳米管。取代反应法虽然在硼碳氮多壁纳米管的合成方面取得了较好的效果，但是却难以实现硼碳氮单壁纳米管的合成，究其原因，最大的障碍在于母体单壁碳纳米管的成束问题。我们发展的液相化学辅助取代反应法，首先利用室温离子液体对单壁碳纳米管束进行单根分散，然后对单根分散的单壁碳纳米管进行碳热取代反应，成功实现了对单壁碳纳米管的硼、氮掺杂。所合成的硼碳氮单壁纳米管具有与母体碳纳米管相媲美的高纯度，以及完好的管壁结构，可以获得较高的硼、氮掺杂浓度，并且成分分布均匀。基于薄膜FET器件的电学性质测量结果表明，通过取代反应法所制备的硼碳氮单壁纳米管表现出纯半导体性。　　三、分别通过氧化石墨热解还原法与液相化学剥离法，制备出了缺陷较多的缺陷型石墨烯和高质量的石墨烯。在此基础上，利用碳热取代反应法对这两类石墨烯分别进行了硼、氮掺杂，成功制备出了硼掺杂石墨烯和硼氮共掺杂石墨烯。在对石墨烯的取代反应掺杂研究中，发现反应气氛、反应温度和促进剂是影响反应结果的重要因素，特别是氮气在取代反应法中起着至关重要的作用。相对于缺陷型石墨烯，高质量石墨烯更难被掺杂。在所研究的温度范围内，薄层高质量石墨烯可以发生低浓度硼掺杂，而较厚的高质量石墨烯几乎不能被掺杂。　　四、发展了一种合成大面积、高质量六方氮化硼(h-BN)超薄膜的新技术，并实现了其原位碳掺杂。基于氧化硼熔体与氨气之间气-液界面的自限制反应过程，在氧化硼熔体表面生成了大面积连续的h-BN超薄膜。冷却后通过水洗去除氧化硼，可以方便地把h-BN转移到所需的基底上。基于自限制反应，在非常宽的反应条件下所合成的超薄膜都具有相同的性质:薄膜大面积连续、厚度均匀(约30nm)、表面光滑、高度透明（在波长250-2500nm范围内的光透过率在98％以上），测得光学带隙约为5.82eV。通过在h-BN生长过程中引入预分解的甲烷作为碳源，可以实现h-BN的原位碳掺杂，从而得到高质量的六方硼碳氮超薄膜(h-BCN)。