【摘 要】
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荧光分析法因其极高的检测灵敏度和无损的检测方式,获得人们广泛地研究。尤其表面增强荧光法的发展对痕量目标体系甚至单分子层面的研究起到极大地推动作用。除了实现分子光
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荧光分析法因其极高的检测灵敏度和无损的检测方式,获得人们广泛地研究。尤其表面增强荧光法的发展对痕量目标体系甚至单分子层面的研究起到极大地推动作用。除了实现分子光谱增强的目标外,研究金属和荧光分子之间的相互作用也获得人们的广泛关注。通常研究金属和荧光分子相互作用的方法包括稳态荧光光谱技术、瞬态荧光光谱技术及相关理论计算。本论文第一个工作是使用壳层隔绝银纳米粒子增强组装在基底表面上三联吡啶钌分子的发光。使用壳层厚度为2 nm/6 nm/10 nm/20 nm的壳层隔绝银纳米粒子对组装在基底表面上的三联吡啶钌分子进行光谱增强实验。结合瞬态光谱获得不同壳层厚度纳米粒子增强Ru(bpy)32+分子的寿命数据。稳态光谱上获得对该分子三个数量级增强,其中在非耦合石英基底片上,壳层厚度为10 nm的Ag@SiO2增强最强;耦合基底片上,壳层厚度为6nm的Ag@Si02增强最强。寿命检测结果为增强能力最强的纳米粒子所获得寿命最短。第二个工作是进行多层核壳结构纳米粒子(即Au@SiO2@Cy5@Si02@Au)的合成摸索。该工作以壳层隔绝纳米粒子结构为基础,选择150nm金为内核,在此基础上进行Au@Si02的合成。通过化学键联的方式将Cy5分子链接在二氧化硅表面,之后进行第二层隔绝层的包覆,合成外层金层,最终获得多层核壳结构纳米粒子。通过检测不同结构纳米粒子惰性壳层中荧光分子的光谱行为,发现三层结构Au@SiO2@Cy5对分子光谱增强最强,而五层结构Au@Si02@Cy5@Si02@Au对荧光分子光谱表现为一定的猝灭作用。结合理论计算发现,三层结构纳米粒子的SPR与分子的激发光匹配,所以增强效应高;而五层结构,由于外层金层和金内核的耦合,使得SPR峰红移,无法进行SPR匹配实现对Cy5分子的增强。因此后续实验应通过整体减小粒子尺寸,调节夹层中绝缘层的厚度,进行纳米结构SPR峰位置的调节,使得该核壳纳米结构的SPR位置与荧光分子激发或发射匹配,从而实现对分子的增强。
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