对于一个复杂的催化反应,常常需要多个催化活性中心协同,多组元催化材料表界面结构的调控是实现多组元高效协同的关键。水滑石材料具有层板金属元素原子级分散且种类及比例可调、以及二维限域空间插层阴离子种类及尺寸可调等结构特性,以其为前驱体经拓扑转变可制备具有高分散结构的负载型多组元金属催化材料,实现多组元表界面结构的有效调控。然而,由层状水滑石前体向负载型金属催化材料转变过程中,金属离子在水滑石层板晶格和二维层间限域空间内的迁移和聚集机制尚不清楚。因此,本论文以CuCo双金属催化剂为研究对象,研究了含Co和Cu的层状及超分子插层结构的水滑石前驱体向负载型CuCo双金属催化材料转变过程中的晶格限域效应,初步探索了活性组元在受限于主体层板内二维晶格、受限于层板二维晶格/二维层间、由二维层板晶格受限过渡到三维同向等条件下,由原子(离子)向纳米颗粒的转变规律及结构调控。主要工作如下:1.以CuCoMgAl-W042--LDHs为前体,经原位焙烧/还原制备负载型CoCu催化材料,研究受限于主体层板二维晶格内的活性组元Co、Cu的拓扑转变行为。得到了颗粒分布均匀、粒径尺寸均一、最可几粒径约3.1 nm的低Co相容度的CuCo合金相和单Co相的催化材料。而传统浸渍法制备的催化材料,颗粒尺寸分布不均匀,呈现平均粒径5.1 nm和18.5 nm双分布,铜、钴单相、铜钴异质结构及铜钴合金多种晶相共存结构。活性金属位于水滑石二维层板,晶格限域效应抑制了活性金属的迁移和聚集。2.针对活性组元在受限于主体层板内二维晶格的拓扑转变,通过调控拓扑转变的还原方式、还原温度以及升温速率等还原条件,实现了负载型CuCo催化剂表界面结构的有效调控,深入研究了拓扑转变过程中Cu、Co活性组元的迁移及晶相转变机制。3.以CuCoMgAl-C032--LDHs为前体,经原位焙烧/还原制备负载型CoCu催化材料,研究由二维层板晶格受限过渡到三维同向时活性组元Co、Cu的拓扑转变行为。得到了颗粒分布均匀、粒径尺寸均一、最可几粒径约6.9 nm的低Co相容度的CuCo合金相和单Co相催化材料。与CuCoMgAl-W042--LDHs前体相比,CuCo双金属的晶相虽未发生变化,但金属发生明显聚集,金属原子(离子)在垂直于层板方向上的迁移,促进了金属原子(离子)的聚集。4.针对活性组元二维层板晶格受限过渡到三维同向条件下的拓扑转变,通过调控水滑石前体片状结构的长径比,实现了负载型CuCo催化剂表界面结构的有效调控,深入研究了拓扑转变过程中Cu、Co活性组元的迁移及晶相转变机制。研究表明,随着长径比的逐渐减小,颗粒的尺寸大小先减小后逐渐增大,颗粒中钴的成分逐渐增多,晶相逐渐过渡到均一合金相结构。说明随着前体结构由二维到三维的过渡,对钴的迁移速率影响更明显,当长径比趋于1时,铜钴的迁移速率匹配性最好,形成铜钴均一合金。5.分 别 以 CoMgAl-Cu(intercalated)-LDHs 和CuMgAl-Co(intercalated)-LDHs为前体,经原位焙烧/还原制备负载型CoCu催化材料,研究受限于活性组元Co、Cu分别受限于二维层板晶格或二维层间的两种不同受限方式的拓扑转变行为。研究表明,Cu受限于层板晶格,Co受限于二维层间时,铜钴迁移速率更匹配,形成外层为Cu0.49Co0.51(301),内层为Cu0.48Co0.52(111)的合金结构;Co受限于层板晶格,Cu受限于二维层间时,铜迁移速率更快,易表面富集,形成铜为壳钴为核的核壳结构。6.将所得到的不同表界面结构的CuCo催化材料,应用合成气转化制备乙醇及高级醇反应中,发现CuCo双金属催化剂中Cu和Co在原子层面上分散的越均一,即在拓扑转变过程中,Cu和Co的迁移速率越匹配,Cu和Co间的协同效果越好,醇的选择性越高(醇的选择性为52.3%)。当CuCo双金属材料的物相相同时,其颗粒的平均粒径越小,即在拓扑转变过程中,Cu和Co的迁移速率越小,暴露的活性位点越多,CO的转化率越高(CO的转化率为21.3%)。