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目前处理NOx的方法主要包括:选择性催化还原法(SCR)、液体吸收法和吸附法,这些方法的脱除效果都与NOx中NO2所占比例密切相关,因此,如何将NOx中的NO部分氧化成NO2是这些方法提高NOx脱除率的关键。前期研究表明,ZSM-5分子筛对NO具有良好的低温催化氧化活性,但高温活性差。针对这一缺点,采用浸渍法制备了负载型Mn-Ce/ZSM-5催化剂,考察其氧化性能。为降低压降和提高传质效率,采用原位合成法制备了高硅ZSM-5/堇青石整体催化剂,同时优化了制备条件;采用浸渍法制备了Mn-Ce/ZSM-5/堇青石整体催化剂,考察了两种整体催化剂的催化氧化性能。主要研究内容及结果如下:从10℃到280℃,NO在Mn-Ce/ZSM-5上氧化的转化率先降后升。在空速20000h-1、干气条件下,温度从10℃升高到100℃,NO的转化率从79%降至10%;温度从100℃升到280C,NO的转化率从10%升至79%;Mn-Ce/ZSM-5催化剂在450℃下焙烧后的催化效果最好;在150℃和180℃下NO的转化率随着NO进口浓度的增加略有下降。采用TPD、H2-TPR和In-situ DRIFT技术对NO氧化反应过程及表面吸附物种进行研究,分别提出了NO在低温和高温条件下的反应机理:a在低温条件下:No(?)NO(ad)or(NO)2(ad)→O22N02(g)(?)N2O4(?)NO(ad)++NO3(ad)-(1)b在高温条件下:1/2O2+ν(?)O (2) NO+υ (?) NO(ad)(3) NO(ad)+O(ad)(?)NO2(ad)(4) NO2(ad)(?) NO2(g)+ν (5)这两种机理解释了NO在Mn-Ce/ZSM-5上低温和高温下氧化反应转化率变化规律的区别。利用原位水热合成技术制备了高硅ZSM-5/CH整体催化剂。结果表明,采用37%的盐酸处理后的堇青石有利于ZSM-5分子筛的生长;水的用量增加,ZSM-5分子筛的负载量减少,最佳水硅摩尔比为45:1;最佳模板剂用量为1:0.2;晶化母液的摩尔配比为n(SiO2):n(TPAOH): n(H2O)=1:0.2:45;纯硅ZSM-5/CH整体催化剂比硅铝比300的ZSM-5/CH催化剂有更好的牢固度。ZSM-5/CH整体催化剂在低温下对NO有较好的催化氧化活性,且具有良好的抗水汽能力。Mn-Ce/ZSM-5/CH整体催化剂同时具有低温和高温催化氧化活性。