【摘 要】
:
氟喹诺酮类抗生素是我国最常用的抗生素之一,2013年,我国消耗氟喹诺酮类抗生素2.73万吨,占所有抗生素的五分之一,其对环境和人体健康具有很大的威胁。氯霉素在土壤、水体甚至在肉源性食物中的检出率越来越高,其带来的抗性基因对人体和环境造成巨大威胁。然而,环境中抗生素的含量通常在痕量或超痕量水平,且存在基质复杂,很难对其直接分析检测。因此开发一种简便、高效选择性分离和去除复杂样品中的抗生素的方法,对于
论文部分内容阅读
氟喹诺酮类抗生素是我国最常用的抗生素之一,2013年,我国消耗氟喹诺酮类抗生素2.73万吨,占所有抗生素的五分之一,其对环境和人体健康具有很大的威胁。氯霉素在土壤、水体甚至在肉源性食物中的检出率越来越高,其带来的抗性基因对人体和环境造成巨大威胁。然而,环境中抗生素的含量通常在痕量或超痕量水平,且存在基质复杂,很难对其直接分析检测。因此开发一种简便、高效选择性分离和去除复杂样品中的抗生素的方法,对于抗生素的检测和去除净化有积极意义。分子印迹聚合物是一种具有模板分子识别空腔的聚合物,因具有特异选择性吸附的优点在样品前处理引起了很大关注。然而,目前合成的印迹聚合物大多吸附容量偏低、且传递速率较慢,不利于对实际污染物吸附应用。表面分子印迹聚合物可以使其识别位点载体表面,显著提高分子印迹聚合物的结合速率和吸附性能。金属有机骨架材料是一类由金属离子为中心点,有机配体为支撑的新型多孔材料,其具有比表面积,表面结合位点多的优点引起广泛关注。因此,将表面分子印迹技术和金属有机骨架结合起来,能有效改善分子印迹聚合物的吸附量和吸附速率。本文运用分子印迹技术在金属有机骨架MIL-53(Fe)和ZIF-67@MIP表面制备了对氟喹诺酮类抗生素和氯霉素具有高选择性的两种分子印迹聚合物,并且通过表征手段对制备的印迹聚合物和载体进行表征,通过吸附实验探究了制备的印迹和非印迹聚合物对氟喹诺酮类抗生素和氯霉素的吸附动力学、等温线和吸附选择性,最后对制备的印迹聚合物在环境样品中对氟喹诺酮类抗生素和氯霉素的应用价值进行探究。具体内容如下:(1)以金属有机骨架MIL-53(Fe)为载体,恩诺沙星为模板分子,溴化1-烯丙基-3-乙烯基咪唑和2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸为功能单体,在水相中合成一种恩诺沙星印迹聚合物(MIL-53(Fe)@MIP);以金属有机骨架ZIF-67为载体,氯霉素为模板分子,溴化1-烯丙基-3-乙烯基咪唑为功能单体,在乙醇溶剂中制备一种氯霉素印迹聚合物(ZIF-67@MIP)。通过单一变量法对功能单体的选择、功能单体的用量、交联剂的用量进行了优化,并且运用傅里叶红外光谱仪(FTIR)、扫描电镜仪(SEM)、X射线光电能谱分析仪(XPS)、比表面积和孔径分析仪(BET)、热重分析仪(TGA)对合成的金属有机骨架载体和印迹聚合物、非印迹聚合物进行了表征和分析。(2)对MIL-53(Fe)@MIP和ZIF-67@MIP在不同初始浓度下的吸附动力学,在25、35和45℃下的的吸附等温线、吸附热力以及其对目标物和其他物质的吸附选择性进行了探究,结果显示:MIL-53(Fe)@MIP对恩诺沙星及其类似物培氟沙星、环丙沙星和左氧氟沙星的吸附过程在20 min内达到吸附平衡,对吸附数据进行非线性拟合发现MIL-53(Fe)@MIP的吸附过程均符合准二级动力学模型;通过非线性拟合,发现MIL-53(Fe)@MIP对恩诺沙星、培氟沙星、环丙沙星和左氧氟沙星的吸附过程均符合Langmuir模型,且对四种物质的吸附均为放热过程,其对恩诺沙星具有良好的选择性;ZIF-67@MIP在30 min内达到吸附平衡,通过对吸附数据进行非线性拟合,其吸附动力学符合Avrami-fractional动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,吸附过程属于放热反应,对氯霉素具有较好的选择性吸附性能。(3)探究了MIL-53(Fe)@MIP、ZIF-67@MIP在环境中的应用,结果表明:MIL-53(Fe)@MIP对环境样品中恩诺沙星的去除率在80.1%-85.8%之间;ZIF-67@MIP对环境样品中氯霉素的去除率在80.58%-106.37%之间,ZIF-67@MIP-SPE经过24次循环使用后,对氯霉素的回收率仍在83.25%以上。(4)对MIL-53(Fe)@MIP、ZIF-67@MIP吸附恩诺沙星及培氟沙星、环丙沙星、左氧氟沙星的吸附机理进行了探究,结果表明:π-π、氢键、分子间作用力是MIL-53(Fe)@MIP、ZIF-67@MIP识别目标物的主要原因。
其他文献
目的:糖尿病(Diabetes mellitus,DM)是犬猫最常见的内分泌疾病之一,严重危害了犬猫的健康。其中犬最常见的糖尿病形式类似于人类的Ⅰ型糖尿病(Type 1diabetes mellitus,T1DM),而猫最常见的是Ⅱ型糖尿病(Type 2 diabetes mellitus,T2DM)。患有糖尿病的犬猫,常通过降糖药物进行治疗,但目前所用均为人用药物。已有研究证明,胰岛素原(Pro
沙门菌是一种重要的食源性人畜共患病原菌。猪作为沙门菌的主要宿主之一,沙门菌阳性猪及猪肉给养殖业和公共卫生造成了严重负担。我国是全世界最大的猪肉生产国和消费大国,湖北省和广东省作为我国的养猪大省,其猪肉生产和加工过程中沙门菌的污染及其防控更受关注。由于抗菌药物在畜禽养殖和兽医临床中的普遍使用甚至滥用,细菌多重耐药现象日益严重。本研究对湖北省和广东省5个生猪屠宰场中沙门菌的污染和耐药情况进行调查,结合
水是地球上所有生物的基本需求。而污染水体会直接或间接危及公民的健康,所以安全清洁水的供给对于人类健康生活至关重要。重金属具有慢性毒性、非生物降解性和环境生物累积性,成为水环境中危害极大的一类污染物。吸附法作为传统有效的重金属处理技术被人们广泛研究,而同时兼具低成本、环境友好、多孔结构、高比表面积及丰富表面活性基团的高效吸附剂的研制成为人们研究的热点。本文选用两种绿色、生物相容性好、无毒的草酸钙和焦
目前,全球的城市人口已超过总人口的一半,而且数量仍然在不断增加。城市空气污染已经引起了广泛关注,但是大部分研究主要集中在典型污染源和一些室内环境。有机阻燃剂和增塑剂经常作为添加剂广泛应用于装修材料和建筑材料中,这些物质可以通过多种途径释放到大气环境中从而被人体吸入,然后在人体内蓄积,危害人类健康。目前,环境介质中普遍能检测到的有机阻燃剂和增塑剂主要包括多溴联苯醚(polybrominated di
细菌气溶胶是大气颗粒物的重要生物组分,其中的致病菌和抗生素抗性基因(Antibiotic resistance genes,ARGs)对人体健康具有潜在危害,已经引起了公众和学者们的广泛关注。但目前大气环境中的细菌气溶胶以及气载ARGs的研究还处于起步阶段,其在不同空气质量下的分布规律、影响因素和人体健康风险还缺乏深入研究。鉴于此,本研究采集了不同空气质量下的可培养细菌气溶胶、TSP及PM2.5颗
近年来,随着环境问题的日益加剧,环境污染引发的各种病症严重威胁着人们的健康,除了针对病症做有效治疗外,对疾病的早期发现也十分重要。某些生物小分子可作为普通生理、病理、治疗过程中的关键性生化指标,通过对它们的测定可以获知疾病演变过程。这使人们越来越重视对生物小分子的检测。在过去的几十年中,荧光检测方法以其检测速度快、灵敏度高、成本低等优点引起了从分子和细胞生物学到分子成像和医学诊断领域的广泛关注。其
河南许昌发制品产量约占全球供应总额的35%以上,并已建成百亿级特色产业集群。作为典型的高耗水和重污染行业,特别是针对其中的主要涉水工序排放的发制品染色液(Hairwork dyeing effluent,HDE),开展相关的节水减排技术研究具有非常重要的意义。本研究基于对HDE废液中杂质特性和前期工作中渗透膜污染特性的解析,主要采用螺环状胺基单体和碳量子点的双修饰,替代性地定制了一种新型致密型纳滤
猪呼吸道疾病综合征(PRDC)是阻碍我国养猪业发展的重要疾病。病原菌原发或继发感染是其主要原因。与PRDC相关的细菌病原主要有胸膜肺炎放线杆菌(APP)、猪链球菌(SS)、副猪嗜血杆菌(HPS)、猪多杀性巴氏杆菌(Pm)等。其中APP可以引发猪急性感染,一经发病可迅速传播,常导致中大猪急性死亡。因此,评估猪群中病原菌的感染情况并对APP临床分离菌株生物学特性等研究具有重要意义。本研究通过对湖北、广
反刍动物在养殖业中占据重要地位,子宫内膜炎的频发造成的巨大经济损失,严重影响了该产业的发展。造成子宫内感染的病原主要有大肠杆菌等革兰氏阴性菌,它通过脂多糖(LPS)发挥致病作用。子宫炎涉及复杂生物学过程,其中包括细胞凋亡和自噬,它们都属于程序性细胞死亡,两者存在着较大的差异,但又不是完全独立的两个过程,在某些生理或病理过程中,它们相互影响和制约。ATG7作为一个重要的自噬相关蛋白,它在山羊子宫内膜