【摘 要】
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全无机卤化铅钙钛矿量子点(PQDs)具有卓越的光电性能,如:发射波长可调、耐缺陷性强、光吸收系数高、较长的载流子扩散长度等,使其在发光二极管、激光器、X射线成像和光电探测器等领域具有良好的应用前景。然而,此类材料仍然存在着很多问题,特别是如何提高其稳定性是亟需解决的关键问题。首先,PQDs的形成能较低,在潮湿环境、强烈光照以及高温条件下易分解或聚集而发生荧光猝灭。因此,环境稳定性是影响钙钛矿量子点
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全无机卤化铅钙钛矿量子点(PQDs)具有卓越的光电性能,如:发射波长可调、耐缺陷性强、光吸收系数高、较长的载流子扩散长度等,使其在发光二极管、激光器、X射线成像和光电探测器等领域具有良好的应用前景。然而,此类材料仍然存在着很多问题,特别是如何提高其稳定性是亟需解决的关键问题。首先,PQDs的形成能较低,在潮湿环境、强烈光照以及高温条件下易分解或聚集而发生荧光猝灭。因此,环境稳定性是影响钙钛矿量子点实际应用的首要问题。在空气中的水分、氧气、紫外线以及温度的影响下,PQDs的发光性能会大大减弱。其次,PQDs本身是离子化合物,无法在极性溶剂中保持其原有的光学特性。另外,卤化物钙钛矿量子点还容易发生卤素离子交换,大大增加了颜色变化的可能性。本文以提高量子点稳定性及其荧光性能为出发点,通过室温合成、热注射等合成方法,采取基质封装和金属离子掺杂策略,成功制备了具有不同结构和发光性能的卤化物钙钛矿量子点及其纳米复合材料,并对其晶体结构、组成、物相、形貌、发光性能和应用进行了详细研究。主要内容包括以下三方面:采用室温和热注射的方法将CsPbBr3和CsPbBr1.5I1.5 PQDs与缺陷发光(DL-SN)和不发光(SN)介孔二氧化硅复合得到了CsPbBr3@DL-SN/SN和CsPbBr1.5I1.5@DL-SN/SN复合纳米材料,基质材料的引入不但有效提高了PQDs的发光强度,而且极大提升了PQDs对温度、湿度、储存时间和水分的耐受性。这是由于介孔二氧化硅作为保护基质,在介孔及表面为PQDs的原位生长提供了大量的吸附位点,有利于隔绝PQDs与环境中的干扰因素直接接触而发生降解和猝灭。同时,DL-SN的蓝光发射峰与PQDs的紫外吸收峰重叠,因此会发生能量传递,从而得到荧光增强的结果。利用密度泛函理论(DFT)计算,验证了PQDs中的Pb2+与表面带负电荷的DL-SN间存在静电吸附力,为解释复合材料的形成机理提供了有力佐证。纳米复合材料与LED芯片制备的LED器件表现出优异的电致发光性能,表明纳米复合材料在光电器件、显示和LED等领域具有潜在的应用价值。此外,该策略对修饰和稳定其它类型PQDs并拓展其实际应用具有一定的借鉴意义。采用热注射法制备了CsPbCl3:Mn2+@DL-SN复合发光材料,DL-SN基质的加入不仅增强了PQDs的荧光强度,也提高了其对温度、湿度和存储时间的耐受性。同时,通过改变Mn2+与Pb2+的比例,材料的发光颜色实现了黄光-白光-蓝光的有效调控。通过密度泛函理论(DFT)对掺杂模型进行了结构优化和能带与态密度的理论计算,为解释掺杂机理提供了理论依据。另外,通过NH4F表面修饰实现了进一步增强Cs Pb Cl3PQDs发光的目的。将所合成的单一基质白光发光材料制备成光电器件,此器件显示出优异的电致发光性能,表明此类材料在白光LED、光学显示等领域具有潜在的应用价值。从绿色化学的角度出发,通过Ni2+掺杂来取代Cs Pb I3 PQDs中的Pb2+,降低了Pb2+对环境的污染性。另外,Ni2+的掺杂不仅可以增强PQDs的发光强度,另外可以极大提高材料在高温、长期贮存及水中的稳定性。这是由于Ni2+形成的3d轨道得到了八面体中的孤对电子,钝化了Pb-I键的反键态,增大了键能,且消除了量子点表面的部分缺陷,晶格结构向更加稳定的状态转变。通过掺杂其他种类金属氯化物,得到了不同种类阳离子电子层结构对材料荧光性能的影响规律。利用Ni2+掺杂后PQDs制成的光电器件可以发出明亮的红光,表明此材料有望应用于LED、光学显示等领域。
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