【摘 要】
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传统石墨负极因为其理论比容量有限,难以满足人们对锂离子电池越来越高的能量密度要求。硅具有超高的理论比容量以及储量丰富、环境友好等优点,是理想的锂离子电池负极材料。然而,由于在充放电循环中硅颗粒巨大体积变化引起的一系列问题和较差的本征电子电导和离子电导,硅在实际锂离子电池中的应用面临巨大的挑战。尽管针对硅材料的各种改性和形貌调控被证明可以改善硅负极的电化学性能,但复杂的制备工艺使其难以实现大规模工业
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传统石墨负极因为其理论比容量有限,难以满足人们对锂离子电池越来越高的能量密度要求。硅具有超高的理论比容量以及储量丰富、环境友好等优点,是理想的锂离子电池负极材料。然而,由于在充放电循环中硅颗粒巨大体积变化引起的一系列问题和较差的本征电子电导和离子电导,硅在实际锂离子电池中的应用面临巨大的挑战。尽管针对硅材料的各种改性和形貌调控被证明可以改善硅负极的电化学性能,但复杂的制备工艺使其难以实现大规模工业化生产。先进粘结剂的应用被证明可以有效地提高硅的循环寿命。本文设计并制备了以下两种粘结剂以弥补现有硅负极粘结剂的不足之处。（1）针对直链型聚丙烯酸粘结剂无法实现大电流下硅负极稳定循环的问题,将其通过环氧氯丙烷化学交联成功制备了三维网络聚合物粘结剂PAA-c-ECH。凭借坚固的三维共价交联网络和大量羧基与硅表面的强界面相互作用,使用PAA-c-ECH的硅负极在2Ag-1的高电流密度下循环100圈后保持了接近1500 mAhg-1的放电容量,并在4A g-1超高电流密度下稳定循环超过300圈。此外,将其与商业三元正极匹配组装的扣式全电池在商业水平面容量下实现了 50圈稳定循环。（2）考虑到直链聚合物无法持续承受机械应力,网络聚合物低溶解度导致的差加工性,以及电极整体的锂离子导电性,通过在瓜尔胶主链上自由基聚合接枝丙烯酰胺成功制备了具有导离子能力的接枝聚合物粘结剂GG-g-PAM。接枝结构可以持续地耗散循环中的机械应力,丰富的极性官能团可以形成多维氢键结合位点以实现粘结剂与硅颗粒之间牢固的相互作用,瓜尔胶主链则提供了锂离子传输通道。GG-g-PAM粘结剂使硅电极保持在4 mAh cm-2的高面容量稳定循环超过60圈。此外,以Si@GG-g-PAM为负极的扣式全电池在循环100圈后保持了 1.90 mAh cm-2的高面容量,并在0.5 Ah级软包全电池中稳定循环50圈以上。
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