过渡金属及其双金属纳米团簇近年来是材料科学领域的研究热点,因为它们所表现出来的结构特征及磁性等性质,对于开发未来新型材料及高效催化剂等具有重要的指导意义。本文采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算研究了包含有12种过渡金属元素的单金属和双金属团簇的结构、磁性及双金属团簇的偏析行为,具体包括以下内容：1.系统研究了在三种幻数尺寸(包含13、55、147个原子)的单金属团簇的结构稳定性。计算结果表明三个尺寸的纳米团簇都有可能具有立方八面体、切角十面体、十面体的局域稳态。随着颗粒的增大,二十面体的单金属团簇最稳定；2.对二十面体的单金属团簇在以上三个尺寸下进行了磁性的研究,证实了不仅仅是3d周期内的Fe、Co、Ni会表现出磁性,其他周期元素的团簇都会表现出较大的磁性特征。3.通过研究包含有13、55、147个原子的二十面体双金属团簇的偏析能来预测两种金属组合时的偏析行为。在这三种尺寸下,偏析的趋势基本相同,而偏析的程度随着团簇尺寸的增大而减弱。对于包含有147原子的双金属团簇,还进行了不同偏析位置的偏析行为研究。4.通过非磁性与磁性的偏析能计算,发现磁性对偏析行为有较大的影响,但这种影响随着颗粒的尺度增大而减小；同时具有较大磁性的金属原子趋于占据团簇的核心,而磁性较小的金属原子占据团簇的表面。