论文部分内容阅读
近年来,水污染问题对人类生存造成了严重威胁。如何有效去地除水体中的污染物成为国内外关注的热点问题。铁氧体因具有高比表面积、高磁响应和易于官能化等优点而受到水处理领域研究人员的关注,其中CoFe2O4因其优异的性能而备受瞩目,但磁性纳米粒子存在容易积聚而导致其性能的下降的问题,这便限制了它在实际中的应用。本研究通过简易的水热合成法制备了EDTA修饰的CoFe2O4磁性纳米颗粒材料以优化纯CoFe2O4的吸附和催化性能,具体研究内容如下:(1)采用简易的水热合成法制备了EDTA官能化的CoFe2O4纳米复合材料,根据EDTA负载量的不同分别记为EDTA-MNP-1、EDTA-MNP-2、EDTA-MNP-3和EDTA-MNP-4,尽管EDTA的掺入会降低材料的饱和磁化强度,但在外部磁场的作用下仍然能够与水溶液实现快速分离。通过仪器分析表明,EDTA的加入虽然会增加EDTA-MNP物理性能,如比表面积、孔洞尺寸和孔洞容积等,但过量的EDTA会累积在材料的表面并降低EDTA-MNP的稳定性。(2)采用水溶液中的Cu(Ⅱ)的吸附去除实验以研究EDTA-MNP吸附性能。相较于纯CoFe2O4而言,EDTA的加入对CoFe2O4吸附Cu(Ⅱ)有了质的提升。实验发现准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型能够很好地拟合实验数据,拟合得EDTA-MNP-1的最大饱和吸附容量为323K下的73.26 mg·g-1,高于大部分文献报道的实验数据。EDTA-MNP-1在四个吸附-解吸循环后对Cu(Ⅱ)的吸附能力仍然保持在90%以上。实验证明EDTA-MNP-1是一种稳定好、去除效率高、有应用前景的重金属离子吸附剂。(3)选用EDTA-MNP-1作为PMS的非均相催化剂以去除水溶液中的OG。实验结果表明,15min内EDTA-MNP-1/PMS体系对OG的去除率达到了93%,而相同条件下CoFe2O4/PMS体系对OG的去除率仅有57%,表明EDTA的加入显著增加了体系的氧化速率。实验发现准一级动力学模型能够很好的模拟OG降解的实验数据,反应体系在pH范围3.09.0内对OG均保持较高的去除速率。通过自由基淬灭实验和EPR测试分析后发现,体系中产生了OH?和SO4-?自由基,但SO4-?相较于OH?是主要的活性成分。EDTA-MNP-1经过四次催化反应后在30min内对OG的去除率仍可达到82%,证明EDTA-MNP是一种稳定可靠的非均相催化剂。综上所述,EDTA官能化CoFe2O4的方法对提升钴铁氧体材料的性能得到了肯定,并且证明了EDTA-MNP-1是一种稳定性好、去除效率高、可重复利用的水处理材料,为EDTA和CoFe2O4在实际中的应用提供了参考。