【摘 要】
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现代便携式电子设备和微机电系统的发展对微小型动力系统提出了更高要求。与传统电池相比,以燃料燃烧为基础的微动力系统具有更高的能量密度和更长的使用寿命,航空煤油则是微动力系统的理想燃料。异相/均相耦合燃烧(即催化/气相耦合燃烧,简称CC)具有易启动、燃烧稳定高效、温度均匀等优点,但目前研究主要集中在H2、CH4等小分子上,航空煤油这类液体燃料的研究较少。本文以正癸烷这一航空煤油替代物为燃料,围绕“正癸
【基金项目】
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国家自然科学基金项目“微小型燃烧器中正癸烷催化反应与气相点火燃烧的互惠耦合”(项目号:51876189); 国家自然科学基金重点项目“微型动力系统中燃烧的基础研究”(项目号:51336010),2014.01~2018.12;
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现代便携式电子设备和微机电系统的发展对微小型动力系统提出了更高要求。与传统电池相比,以燃料燃烧为基础的微动力系统具有更高的能量密度和更长的使用寿命,航空煤油则是微动力系统的理想燃料。异相/均相耦合燃烧(即催化/气相耦合燃烧,简称CC)具有易启动、燃烧稳定高效、温度均匀等优点,但目前研究主要集中在H2、CH4等小分子上,航空煤油这类液体燃料的研究较少。本文以正癸烷这一航空煤油替代物为燃料,围绕“正癸烷催化预处理气特性及其对气相点火燃烧的作用机制”和“微小型燃烧器中正癸烷催化反应与气相点火燃烧的耦合机理”这两个科学问题,进行了实验和数值模拟研究。(1)研究了正癸烷在Pt/ZSM-5催化剂上的催化裂解、催化氧化反应特性及其气相产物特性。在定壁温微圆管反应器中采用Pt/ZSM-5催化剂和惰性石英砂,进行了催化/无催化反应的对比实验,分析了温度、当量比(Φ)和催化剂对转化率和气相产物特性的影响。正癸烷热裂解产物和高温时催化裂解产物均具有烯烷比高的特点。Φ=0.6~2.0时,CO2始终是最主要产物,而CO含量并不高。低温下(<150℃)正癸烷催化裂解生成丁烯的反应对催化反应启动有重要影响。Pt催化条件下,正癸烷的点火温度降低约110℃,催化反应在200℃左右就可以实现较高转化率。温度超过500℃后,催化裂解中热效应与催化效应的竞争加剧,并且热效应逐渐占据优势。(2)在微圆管部分填充床燃烧器中,成功实现了正癸烷上游催化床异相燃烧和下游气相火焰燃烧的耦合,对比研究了均相燃烧(HMC)、异相燃烧(HTC)和耦合燃烧(CC)三种燃烧模式的燃烧特性,包括稳燃范围、产物分布、壁温特性、火焰结构和反应路径等。耦合燃烧具有高转化率、壁温分布均匀等优势,其稳燃范围在化学当量比附近,其当量比贫燃/富燃极限分别接近HMC的贫燃极限和HTC的富燃极限。不同当量比下,CC的气相火焰可以呈现热焰或暖焰特征:Φ=1.3~1.4时表现为暖火焰特性,在Φ=1.0时表现为热火焰特性(P=40 W)。(3)耦合燃烧上游催化反应改变了燃料特性和气体组成,这对下游均相火焰的点火产生影响,通过数值模拟和化学动力学分析研究了正癸烷/空气催化预处理气(FGDC)的燃烧特性:点火延迟时间(τig)和层流燃烧速度(SL)。从组分变化来看,催化预处理略微增加了τig,而大大降低了SL。τig和SL主要受O2和C10H22浓度的影响,H2O仅在高当量比下显著缩短τig。CO2对可燃气体的点火性能有双重影响:CO2会降低SL,同时略微缩短τig。添加H2对点火性能的改善主要体现在提升SL上。τig主要受大分子/自由基的氧化、脱氢和裂解反应的影响;而SL主要受小分子氧化反应的影响,并与(CO+CH+COH)max呈线性关系:SL=97.1*(CO+CH+COH)max+0.32。归纳总结了两个无量纲数(t/τig和SL/v),以表征正癸烷耦合燃烧的条件;当耦合燃烧发生时,FGDC需满足以下条件:t/τig≥αth和SL/v≥βth。(4)基于正癸烷催化氧化反应数值模拟的需求,进行了正癸烷在Pt/ZSM-5催化剂上的氧化动力学研究。选用Power law模型和Langmuir-Hinshelwood(L-H)模型进行分析,获得了模型的主要动力学参数,揭示了催化反应特性。Power law模型和L-H模型得出的活化能在63~66 k J/mol范围内,正癸烷和氧气的反应级数分别为-0.43和1.07。L-H模型中,正癸烷的吸附常数比氧气的吸附常数大,说明正癸烷在催化剂表面的吸附能力比氧气强,提高氧气的浓度更有利于增加反应速率,这一点同样反映在氧气的反应级数比正癸烷的反应级数大。这两个模型在宽当量比范围(Φ=0.7~1.6)内都能很好预测正癸烷的催化反应速率。(5)以上面所得正癸烷催化燃烧的Power law模型为催化反应机理,使用Fluent软件对正癸烷耦合燃烧进行了数值模拟研究。分析了耦合燃烧中温度场、流场和组分场的变化特性。构建了部分填充催化床中的耦合燃烧传热模型,并对点火吸收热e等参数进行了计算。分析了耦合燃烧的组分分布和反应路径。提取了耦合燃烧的均相点火特征面用于传热传质分析,采用无量纲准则数Γ验证了耦合燃烧的点火条件。对不同催化段长度的耦合燃烧进行了数值模拟,发现耦合燃烧稳燃范围受组分条件影响更大,均相反应与异相反应对反应物的竞争作用主导了稳燃范围的大小。随着催化段长度增加,相同Φ下的点火吸收热e减小,同时Γ值也减小,最终体现为耦合燃烧稳燃范围减小。
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