氮化碳异质结的构建及其光催化性能机制研究

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现如今的工业已进入快速发展时期,也因此出现了能源不足和环境恶劣等状况,以往想要同时解决这两个问题并不简单。随着光催化技术的出现,环境中微污染水难处理的问题得到了很好的解决。以往的光催化技术大部分在紫外光范围内的应用,但事实证明,谈阳光中仅有5%左右为紫外光区域,发展可见光区域的光催化技术显得尤为重要。石墨氮化碳(CN)是通过可见光照射催化剂,在其材料内部发生一系列氧化还原反应从而达到降解污染物目的的材料。该材料具有电子能带结构较为适宜,抗酸碱能力强,不溶于有机溶剂,制备成本低等优点,发展潜力巨大。但也有明显的缺点存在,例如电子通过率低,对于460 nm以上波长的太阳光的响应不好等,在很大程度上降低了在工业的应用范围,因此设计一种能够高效处理微污染水的半导体光催化剂是一项重要的任务。本文通过对氮化碳材料表面结构和能带结构调控,成功解决了目前存在的缺陷,实现了氮化碳光催化性能的提高。研究发现非金属元素掺杂可以产生新的杂质能级,促进光生电子空穴的有效分离;而构建半导体-半导体异质结构也可以很好的改变材料内部的能带结构,从而很好的促进了光催化反应,因此采用以上两种方法增强氮化碳材料的光催化性能。(1)以硼酸(H3BO3)为掺杂物,以双氰胺(DCDA)为富氮前驱体,同样采用热聚合法制备硼元素掺杂氮化碳材料(m-H3BO3/CN)。并通过SEM、XRD、FT-IR、UV-vis、PL等表征方法和电化学工作站进行样品内部结构情况,光电子迁移变化的分析。以10mg/L的甲基橙(MO)溶液作为降解染料,来评价材料的光催化降解性能。结果表明,H3BO3最佳掺杂量为10 mg,10-H3BO3CN相比于原样CN的光催化效率提高10倍左右,达到98.7%。10-H3BO3CN光催化性能的提高归因于B元素的引入使CN材料内部产生新的杂质能级,从而很好的促进了光生电子-空穴对的分开,进一步提高了材料内部氧化还原反应的速率,进而提高对染料的吸附能力,便于对染料进行降解。(2)采用价格低廉,无毒无害的氮化硼(BN)材料为复合剂,双氰胺(DCDA)为富氮前驱体,采用热缩聚法成功制备出m-BN/CN复合材料。并通过与前面实验相同的材料表征分析和电化学的检测方法来进行研究。以10 mg/L的染料为待降解样本,以此来证明符合材料的降解能力。结果表明,BN复合剂的最佳量为5 mg,5-BN/CN相比于原样CN的光催化降解效率提高2倍,达到97.7%。5-BN/CN光催化性能的提高的主要原因是m-BN/CN复合材料形成异质结构,这种结构可以很好的可以解决了电子空穴对的分离速率,增强复合材料的可见光吸收范围,从而提高光催化能力。
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