随着对高次谐波探索的不断深入,高次谐波的发展在一些领域已经取得了喜人的成绩,高次谐波其中一个最重要的应用就是来探测复杂的分子结构及动力学过程,这是由于高次谐波生成过程本身就来自于电子的超快运动,因此可作为探测分子和原子内部结构以及捕捉其内部电子运动过程的一种工具。利用高次谐波对分子轨道进行层析成像,也为研究分子的内部结构提供了前所未有的途径。本文首先利用Molpro量化软件获得较为准确的N2分子轨道波函数,其次根据轨道波函数计算动量空间偶极矩。接下来利用强场近似理论计算N2分子在强激光脉冲下的分子高次谐波谱,通过研究发现谐波强度随电子回碰动量的图像与我们在动量表象中所获得偶极矩在节点位置,对称性等方面都是惊人的相似,随即利用层析成像理论完成了N2分子的最高占据轨道重构。进一步研究发现,驱动激光参数会影响分子轨道重构的结果。当激光脉冲强度较弱时,谐波谱不够宽,高能部分缺失,因此在重构的过程中,无法很好的重现出N2轨道的特征,反之在长脉冲作用下效果更好;在激光脉冲持续时间一定时,随着激光脉冲强度的增加,谐波谱的截止位置在不断拓宽,就可以获得频谱范围比较大的谐波谱。此种情况下,由于谐波谱对应的动量空间范围更大,因此使得坐标空间的分辨率更精细,进而使得轨道波函数重构的效果更好。由于传统线偏振驱动激光辐照分子进而进行分子轨道成像的方案,需要多次旋转驱动场偏振方向,因此为了简化实验步骤,本文工作尝试利用一束偏振方向随时间旋转的脉冲与分子相互作用的高次谐波实现分子轨道的重构。为此,我们首先研究了旋转线偏振激光下分子高次谐波的特性,发现N2和CO分子的HOMO轨道的谐波强度大于其HOMO-1轨道的谐波强度。并且随着激光脉冲转速的增大其谐波的效率有所降低,造成这种现象的原因在于其电离出去的电子回碰的几率降低,进而导致谐波强度降低;另外我们还发现高次谐波在激光场偏振方向转动后出现谐波谱峰分裂现象,其分裂的相邻两个子峰之间的距离大约是其驱动场转动角频率的2倍。在了解其谐波特性以后,尝试用旋转线偏振激光脉冲对其N2分子HOMO进行轨道重构,得到了与分子轨道空间波函数相近的结果,这为研究分子轨道成像的新方法提供了新的思路和有益的参考。