纳米结构是凝聚态物理与纳米科技所关注的热点研究对象。低维纳米结构，由于其独特的空间尺寸，具有迥异于体结构的物理化学性质，可以通过改变其形状、尺寸、元素等等因素有效地进行物性调控。本论文采用第一性原理计算方法，通过对一系列二维的纯碳的纳米结构与性质的研究，发现碳基纳米材料具有非常丰富的电子性质，其将在纳米电子器件、自旋电子学等等方面有着非常巨大的潜在应用。　　本文研究了四种可能的二维石墨烯的同素异形体，它们分别被命名为星型、平面C4、NetC和NetW二维碳相。通过对其声子谱的理论计算分析发现这四种石墨烯同素异形体都是动力学稳定的，同时室温下的分子动力学模拟也证实了它们可以在室温下稳定存在。需要指出的是，由于费米面被碳原子的Pz轨道占据，这四种二维石墨烯的同素异形体都是金属性质的;通过对比，我们还发现在二维碳纳米结构中出现狄拉克锥的必要条件之一就是存在sp2杂化的碳原子，并不强制要求C6对称性以及蜂窝状结构。当这些二维晶体被切割为纳米带之后，由于边界磁化，会导致半导体导电性。　　其次还研究了氢化过程对二维硅烯锗烯以及碳化硅平面电子性质的调控。发现硅烯或者锗烯在半氢化的情况下使得未吸附氢的硅或锗原子带上了1μB磁矩，体系呈现铁磁性，而全氢化的硅烯或锗烯却是相当大能隙的非磁半导体;还发现二维碳化硅平面在半氢化条件下碳原子更容易吸附氢原子，而未被氢化的硅原子则带上了1μB磁矩，体系呈现反铁磁基态，但在全氢化之后，磁矩消失，相对于未被氢化的原始碳化硅平面，体系能隙显著增加了。这些结果都深入地说明了氢化手段对二维纳米结构的性质的调控作用。