【摘 要】
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随着全世界电动汽车市场的迅速增长,锂离子电池产能也大幅扩张,正极材料对钴的依赖以及资源稀缺带来的钴价上涨导致锂离子电池成本上涨,这刺激了无钴正极材料的研究和发展。其中无钴高镍层状正极材料因其较高容量、低成本以及最接近商业化应用的特性受到企业界和科研界的广泛关注;本论文基于热处理温度对无钴高镍正极材料颗粒粒径形貌、晶体结构以及电化学性能的影响机制的深入研究,制备出具有最佳电化学性能的未改性材料;通过
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随着全世界电动汽车市场的迅速增长,锂离子电池产能也大幅扩张,正极材料对钴的依赖以及资源稀缺带来的钴价上涨导致锂离子电池成本上涨,这刺激了无钴正极材料的研究和发展。其中无钴高镍层状正极材料因其较高容量、低成本以及最接近商业化应用的特性受到企业界和科研界的广泛关注;本论文基于热处理温度对无钴高镍正极材料颗粒粒径形貌、晶体结构以及电化学性能的影响机制的深入研究,制备出具有最佳电化学性能的未改性材料;通过比较有无钴材料在电化学性能方面的差异,揭示钴在高镍层状正极材料中的作用机理;并从其形貌、结构角度对无钴正极材料电化学性能进行调控优化,推动其更快走向商业化。采用共沉淀法合成的Ni0.9Mn0.1（OH）2前驱体,通过合成高温固相法制备了不同热处理温度下的无钴高镍正极材料Li Ni0.9Mn0.1O2（NM90）,研究了热处理温度对无钴正极材料的晶格结构、颗粒形貌以及电化学性能的影响机制,获得了同时具有高容量、较高倍率性能和优异循环性能的无钴层状正极材料。在2.7 V-4.3V电压区间,0.1 C内具有211.8 m Ah·g-1的高可逆容量,在5 C(900 m Ah·g-1)电流下仍具有124.3 m Ah·g-1的倍率性能,以及180 m Ah·g-1电流密度下200次循环81.3%的高容量保持率。选用成本较低多价态阳离子Mg2+、Al3+、B3+及Nb5+对其进行体相掺杂改性,研究一种或多种离子掺杂对材料晶体结构、颗粒生长、以及电化学性能的影响;基于单一元素改性结果,采用Al、B双掺杂来改善无钴高镍材料循环与倍率性能,在360 m A·g-1电流密度下50次循环后容量保持率可达94.7%,这可为制备成本更低、电化学性能更好的商业化正极材料提供思路;选用具有最佳性能的无钴高镍正极材料NM90作为研究对象,针对上面综述所陈列的问题,然后对比有钴正极材料Li Ni0.9Co0.05Mn0.05O2（NCM90）与无钴正极材料NM90在不同充放电电压、倍率及工况温度下材料的电化学性能差异,并采用两种充放电制度评估了循环性能,针对无钴层状正极倍率性能相对较差的问题,提出低电压（～3.5 V）与高电压H2-H3相变区（～4.2 V）容量释放困难机制,明晰了有无钴高镍正极材料电化学行为差异的内在原因及深层次机理。
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