【摘 要】
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随着工业社会的不断发展,温室效应以及能源危机成为了亟待解决的问题,人类急需寻找一种新的可持续能源。光电化学分解水制氢,将氢能源储存并加以利用,是一种解决目前能源问题的有效方法。目前,产氧半反应还是光电化学分解水反应的速控步骤,所以构筑高效、稳定的光阳极对整体光电化学分解水反应是具有决定性作用的。α-Fe2O3因其储量丰富,能带结构优异,理论光电流高（12.5m A/cm~2）,被认为是光电化学水氧
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（No.21773086,21870063,22172057）；
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随着工业社会的不断发展,温室效应以及能源危机成为了亟待解决的问题,人类急需寻找一种新的可持续能源。光电化学分解水制氢,将氢能源储存并加以利用,是一种解决目前能源问题的有效方法。目前,产氧半反应还是光电化学分解水反应的速控步骤,所以构筑高效、稳定的光阳极对整体光电化学分解水反应是具有决定性作用的。α-Fe2O3因其储量丰富,能带结构优异,理论光电流高（12.5m A/cm~2）,被认为是光电化学水氧化反应中非常有前途的光阳极材料,但是由于其载流子浓度低、载流子迁移率慢等缺点导致严重的体相复合,以及缓慢的表面水氧化速率导致的表面复合等因素限制了α-Fe2O3光阳极的应用。缓慢的表面水氧化速率是一个极为重要的限制α-Fe2O3光阳极性能的因素,在α-Fe2O3表面负载高效稳定的OER电催化剂（作为助催化剂）是一种有希望改善α-Fe2O3表面水氧化速率的方法。过渡金属硫化物是一种优良的电催化水氧化材料,且目前很少应用在光电催化水氧化领域,因此在α-Fe2O3表面负载过渡金属硫化物助催化剂是一种很有前途的提高光阳极性能的方式。本论文利用Ti掺杂的方式对α-Fe2O3进行改性,并在表面负载过渡金属硫化物助催化剂,提升光生空穴的注入效率,增加光生电荷的分离效率,并且减小光生电荷在光阳极内部以及界面的传输阻力,极大的提升α-Fe2O3光阳极的光电流密度。此外,我们通过光电化学分析、稳态表面光电压技术、瞬态表面光电压技术、电化学阻抗谱等多种研究手段对复合光阳极的光生电荷行为进行了研究。本论文的研究内容主要分为以下两个部分:1.NiFeSx助催化剂/Ti-Fe2O3光阳极的构筑以及光生电荷行为的研究:不同于传统的水热合成法,我们通过简单的一步原位电沉积法在Ti-Fe2O3光阳极上负载了NiFeSx助催化剂。由于NiFeSx助催化剂良好的电催化水氧化性能以及光阳极和助催化剂之间良好的界面接触,Ti-Fe2O3/NiFeSx光阳极的光电流密度在1.23 V vs.RHE时可以达到3 m A/cm~2,是单纯Ti-Fe2O3光阳极光电流密度的2.5倍,并且起始电位负移了170 m V。2.CoS-Z助催化剂/Ti-Fe2O3光阳极的构筑以及光生电荷行为的研究:为了进一步的提升Ti-Fe2O3光阳极的性能,我们逐步寻求更加高效的助催化剂材料,利用原位溶剂热刻蚀Zi F-67的方法在Ti-Fe2O3光阳极上负载了CoS-Z助催化剂。结果表明,CoS-Z助催化剂的负载增加了光生空穴的注入效率,增大了光生电荷的分离效率,并且减小了光生电荷的传输阻力,CoS-Z/Ti-Fe2O3光阳极的光电流密度在1.23 V vs.RHE时可以达到3.4 m A/cm~2,是单纯Ti-Fe2O3光阳极光电流密度的2.8倍,并且起始电位负移了190 mV。
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