【摘 要】
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一氧化碳（CO）是工业烟气中的重要污染物之一,随着排放政策的日趋严格,CO等污染物的排放浓度限值不断降低,对设计制备适用于工业烟气中CO氧化消除的催化剂提出更高要求。贵金属催化剂因其较高的活性和稳定性在低浓度CO氧化消除中一直受到广泛重视,近年来,Pt基催化剂在常温常湿CO氧化反应中获得较大进展。但在工业烟气中,即使经过脱硫处理,残留的微量SO2仍然容易导致Pt基催化剂失活,严重制约着其在工业烟气
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一氧化碳（CO）是工业烟气中的重要污染物之一,随着排放政策的日趋严格,CO等污染物的排放浓度限值不断降低,对设计制备适用于工业烟气中CO氧化消除的催化剂提出更高要求。贵金属催化剂因其较高的活性和稳定性在低浓度CO氧化消除中一直受到广泛重视,近年来,Pt基催化剂在常温常湿CO氧化反应中获得较大进展。但在工业烟气中,即使经过脱硫处理,残留的微量SO2仍然容易导致Pt基催化剂失活,严重制约着其在工业烟气中CO氧化消除方面的应用,因此Pt基催化剂的耐硫性等抗干扰能力亟待提升。本论文针对上述问题,在课题组前期开发的具有优异CO氧化消除性能的Pt-Fe催化剂的基础上,深入研究了SO2对Pt-Fe催化剂的影响,并在所获得信息的指导下设计出具有优异CO催化活性、稳定性和耐硫性的Pt/Fe2O3-Al2O3催化剂。通过对反应前后催化剂的结构和表面性质进行研究分析,阐明了其具有优异耐硫性的原因,为设计开发高效耐硫的Pt基CO氧化催化剂提供了参考依据。具体研究内容如下:1.对课题组前期开发的在常温常湿条件下具有优异CO氧化消除性能的Pt-Fe催化剂（Pt/Fe Ox、Pt/Mg Fe2O4和Pt/Fe Ox/La Fe O3）进行耐硫性考察,研究表明三种Pt-Fe催化剂的耐硫性和再生能力较差。SO2存在时三种Pt-Fe催化剂活性均有不同程度的降低,另外中毒后的催化剂经过低温还原（10%H2/Ar,200℃60min）处理后活性无法完全恢复。通过XRD、BET、XPS和DRIFTS等表征研究了Pt-Fe催化剂的硫中毒机制,研究发现SO2与Pt-Fe催化剂接触后,在Pt纳米粒子表面吸附并被氧化成SO3,改变了Pt的电子状态,从而影响CO在Pt表面上的吸附活化;同时SO3迁移到载体表面,在活性铁位点处形成硫酸铁,一定程度上毒害了O2和H2O的吸附活化位点,严重影响了CO氧化反应的进行,导致Pt-Fe催化剂不可逆失活。2.采用溶胶-凝胶法并辅助机械研磨制备了Fe2O3-Al2O3复合氧化物载体,通过改变焙烧温度调控其表面性质,并采用胶体沉积法合成了Pt/Fe2O3-Al2O3催化剂。在模拟工业烟气中SO2存在的条件下,Pt/Fe2O3-Al2O3-600催化剂展现了优异的CO低温氧化活性、稳定性和耐硫性。研究表明,改变焙烧温度可以调控载体表面铁物种的分布状态,Fe2O3-Al2O3-600复合载体中Al2O3的存在抑制了高分散Fe2O3物种的团聚和相变,从而使Pt/Fe2O3-Al2O3-600催化剂具有优异CO低温氧化活性。另外,Fe2O3-Al2O3-600复合载体中高分散Fe2O3物种的存在降低了催化剂的表面碱性强度,减弱了SO2的吸附,阻断了表面稳定硫酸盐的形成,使得催化剂具备优异的耐硫性。
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