自从Geim等人对石墨进行机械剥离成功制备出石墨烯后,关于二维层状材料的研究迅速发展起来。通过对这些二维层状材料的实验和理论研究,人们发现维度降低会导致很多新奇的物理现象,如单层过渡金属硫化物中的高温铁磁性、电荷密度波、超导电性和可能的自旋液体等,新型二维层状化合物迅速成为凝聚态物理领域基础物理研究以及先进器件制造领域的热门材料。在对这些新型二维层状材料的研究中,人们发现这些关联电子材料中展现众多的结构、电学、磁学和光学、以及输运性质的反常;然而,这些反常现象仅仅依赖电荷和自旋自由度很难较好地理论解释。考虑到二维层状的关联电子材料除了电荷和自旋自由度之外,其多带特征显示轨道自由度应该起着重要作用。轨道物理对层状锰氧巨磁阻材料、铁基超导FeSe的性质有着很重要的影响,但迄今为止,轨道物理对二维层状材料的物性的影响的研究报道还很少。因此,在这些新型层状材料的研究中引入轨道的作用以理解发现的诸多反常现象很有必要。本论文以三种层状化合物1T-TaSe2、Cr2Si2Te6以及ThNF/ThNCl为对象,系统研究了轨道关联和轨道序对过渡金属硫化物1T-TaSe2的电子结构、电子掺杂的二维本征磁性材料Cr2Si2Te6的影响、以及氮卤族层状化合物ThNF/ThNCl中的层间相互作用特性。论文主要由以下几个章节组成:第一章是绪论,在这一章中我们将介绍二维层状材料的研究进展,首先是对二维层状材料过渡金属硫化物中的电荷密度波、超导以及磁性方面的研究进展,对电荷、轨道、自旋如何影响过渡金属硫化物的物性进行了详细的介绍;之后介绍了磁性层状材料的相关研究和维度是如何影响材料物理性质的相关研究。第二章是对本论文所采用的第一性计算原理和数值方法做一个介绍。第三章介绍了我们对层状材料1T-TaSe2中轨道序的研究结果。我们发现块体1T-TaSe2在发生电荷密度波相变（Charge Density Wave,CDW）时伴随着轨道序（Orbital Density Wave,ODW）的出现。正是轨道序的出现,才使得1T-TaSe2呈现出一维金属的特征,而且块体1T-TaSe2的CDW相是一个顺磁金属相。之后我们研究了单层1T-TaSe2的低温CDW相的电子性质,结果显示单层1T-TaSe2的CDW依然伴随着轨道序的特征。但是单层的1T-TaSe2是铁磁绝缘体,其磁矩在空间上也呈现周期性分布的现象。我们认为单层1T-TaSe2中电荷密度波（Charge Density Wave,CDW）、轨道密度波（Orbital Density Wave,ODW）以及自旋密度波（Spin Density Wave,CDW）共存。在第四章我们研究了电子掺杂对Cr2Si2Te6磁学性质的影响。我们发现通过电子掺杂,Cr2Si2Te6费米能级轨道占据情况发生了改变,轨道占据情况的改变不仅使得Cr2Si2Te6的易磁化轴发生改变,而且使Cr原子之间的相互作用由弱的超交换作用变为强的双交换作用,提高了 Cr2Si2Te6的居里温度,揭示了轨道物理的重要性。第五章我们研究了 ThNF和ThNCl中异常于ZrNCl的层间相互作用的微观机理。通过对剥离能、层间相互作用能、以及哈密顿布居分布（Crystal Orbital Hamilton Population）的计算,我们发现ThNF和ThNCl虽然在晶体结构上呈现出层状的结构,但是层间的原子间化学键相互作用仍然很强,迥异于ZrNCl等范德瓦斯材料。这就揭示了实验上发现的ZrNCl等容易插层掺杂、而ThNF和ThNCl无法进行插层的深层次原因。在最后,我们对全文进行了总结与展望,列举了我们取得的研究成果,同时基于我们的研究结果提出了更进一步的研究计划。