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二氧化碳捕集、封存与利用(CCUS)技术被认为是目前最有效的控制人为碳排放和减缓气候变化的方法,而工业碳捕集技术获得的CO2亟需规模大、经济效益好的后续利用技术。CO2矿化养护建材技术可利用早期成型后的混凝土材料和CO2之间的直接气固反应实现固碳,有望同时获得温室气体的大规模减排和低碳、高附加值的建材产品。尤其是利用CO2矿化养护混凝土建材并替代现有的高能耗蒸汽养护或自然养护工艺,可缩短养护时间,降低生产能耗,优化建材性能。矿化养护技术目前仍处于机理研究和材料开发阶段,缺少矿化原料的优化设计,动力学和微观反应机制方面也缺乏全面深入的研究。本文针对矿化养护技术存在的问题,从矿化过程的传质特性和转化机制角度出发,深入探究矿物碳酸化对微观结构的塑造作用,最终阐明矿化反应过程和微观结构变化以及宏观使用性能、环境效益优化的关联机制。本文首先针对硅酸钙胶凝体系(波特兰水泥)的矿化养护过程,系统分析了压力、温度和水灰比的影响和矿相变化机制。矿化养护实现了1318 wt.%的固碳率和水泥净浆微观孔结构的致密化,结构的致密化进一步提高了样品的宏观性能,2小时矿化养护的水泥净浆抗压强度可达51.5 MPa,对比7天自然养护的水泥净浆提高了10%。同时,创新性地利用气体渗透率定量分析方法确定了胶凝体系内矿化动力学和孔隙水迁移的关联机制。基于水泥净浆矿化的速率变化特性和气固反应扩散控制方程,构建了表观传质动力学模型,提出了渐进式产物层扩散控制机制,获得了不同工况下的表观速率常数。在扩散控制机制的基础上,进一步设计惰性矿物(白云石、石灰石和二氧化硅)掺杂实现了气体扩散强化,获得的二元胶凝材料在提高固碳率的同时可减少水泥使用(525%),并通过矿化养护优化力学性能。在水化惰性胶凝材料的开发方面,分别采用无定型硅酸一钙和天然硅灰石(硅酸一钙晶体)部分替代水泥构成低钙硅比复合胶凝材料,系统研究了硅酸一钙的晶相、掺比和反应工况对于矿化反应前后材料微观形貌、矿相变化、微观孔结构和气体渗透特性的影响机制。结果表明无定型硅酸一钙主要通过分散水泥颗粒,促进孔隙内气体渗透来强化反应。天然硅灰石复合材料在矿化养护过程中的微观结构变化则可确定为反应前期阶段微观结构变化主要受孔隙水扩散的造孔效应影响,反应中后期阶段微观结构主要由不同硅酸盐矿物的碳酸化反应带来的填充效应主导,而硅灰石掺杂对前后阶段的矿化均有所强化。水化惰性胶凝材料的优势不仅在于原料端可实现减排效益(不通过传统水泥的高排放过程生产),在矿化养护过程中还可通过矿物原料设计实现矿化养护的分阶段控制(例如,在前期促进气体扩散和固碳,后期致密化结构提高性能)。天然硅灰石复合材料在矿化养护相同工况下对比波特兰水泥的性能提升显著,最大抗压可达80MPa。本文深入研究了水化惰性和水化活性矿物颗粒的共性微观动力学机制。首次在微观颗粒尺度上提出了矿化的表面水覆盖控制机制(微观矿化限速步骤是矿物颗粒表面液相水的迁移和受热析出,以及对应表面水覆盖率的降低速率),推导构建了通用模型并进行了实验验证。基于这一机制可实现硅酸一钙在较高反应温度下(60-80℃)的深度矿化(反应停止后二次激活),并定向获得方解石或文石晶型的碳酸钙,同时调节材料微观形貌。考虑孔结构对于胶凝体系内部不同位置扩散-反应的影响,利用CT扫描技术和断面分析,获得了胶凝材料体系在非颗粒尺度下的气相扩散-反应特性以及内部孔隙水迁移的影响。基于以上对新型矿化胶凝材料的开发,本文构建了矿化养护建材全生命周期清单和模型,并对七种新型矿化养护建材配方和对应工艺进行环境效益评价,评估了不同原料和生产步骤的具体影响。结果表明本文提出的硅灰石复合胶凝材料配方在单位产品碳排放、能耗和其他环境影响指标中均最优。采用矿化养护替代蒸汽养护可实现30%以上的建材全生命周期CO2减排,进一步优化有望实现60%以上的减排。基于环境效益评价提出了矿化养护技术的后续配方和工艺的优化方向。