GO氧化程度对GO/PVA气凝胶吸附性能的影响

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氧化石墨烯(GO)具有较大的比表面积,其表面含有的电负性含氧官能团,能够提供吸附活性位点。不同氧化程度的GO,其表面含氧官能团数量也不同,进而影响对有机染料、重金属离子的吸附。GO中存在的含氧官能团结构,使其较易分散于水中形成均一稳定的分散液,但是这也会导致吸附完成后难以从溶液中分离。聚乙烯醇(PVA)表面含有大量的羟基,一方面能够与GO的极性基团间相互作用,达到分离、稳定GO网络结构的效果;另一方面可以弥补GO中因PVA的引入而导致的吸附效率下降问题。GO/PVA气凝胶兼有GO与PVA的优异特性,如质轻、高机械强度、多孔结构等,成为废水处理中最佳的候选材料。本文首先采用改进Hummers法,通过改变氧化剂KMnO4用量,制备三种不同氧化程度的GO。再将PVA添加到GO水溶液中,通过冷冻干燥制备PVA支撑的GO/PVA气凝胶,研究了PVA浓度和GO与PVA配比对气凝胶孔径结构和机械性能的影响;最后利用三种不同氧化程度的GO制备了GO/PVA气凝胶(GO/PVA-1、GO/PVA-2、GO/PVA-3),并对其结构和性能进行表征。将三种气凝胶用于有机染料MB的吸附,研究气凝胶用量、pH、吸附时间、初始浓度、温度等对MB吸附作用效果的影响,通过动力学模型、等温吸附模型和热力学等探究吸附作用机理。再将GO/PVA气凝胶用于吸附重金属离子镉和铜,研究气凝胶用量、溶液Cd2+与Cu2+初始浓度、pH、离子强度对吸附效果的影响。采用吸附-解吸循环实验,研究气凝胶的再生性能。研究结果表明:1、采用改进Hummers法制备氧化石墨烯,随着氧化剂KMnO4用量的增加,GO的氧化程度(GO-1、GO-2、GO-3)增加,相应的C/O比分别为:2.23、1.74、1.69。2、PVA浓度、GO与PVA配比影响GO/PVA气凝胶的孔径大小及机械强度,其中当PVA浓度为6%、GO:PVA=15:1时所制备的气凝胶性能相对最好,其压缩模量为0.73129MPa。3、以亚甲基蓝(MB)溶液模拟有机染料废水,在T=298.15K,pH=10,初始浓度150mg/L条件下,三种气凝胶(GO/PVA-1、GO/PVA-2、GO/PVA-3)对溶液中MB的平衡吸附量分别为70.17、90.33、93.68mg/g,且吸附过程均满足准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。GO/PVA气凝胶具有良好的再生性能,循环使用5次后,溶液中MB去除率仍为74.3%。4、GO/PVA气凝胶对孔雀石绿(MG)、刚果红(CR)也有较好的吸附效果,最大去除率分别为96%、84.96%,且吸附过程满足Langmuir等温吸附模型。5、以硫酸铜、氯化镉溶液模拟重金属废水,在T=298.15K,pH=5,初始浓度50mg/L条件下,三种气凝胶对溶液中Cd2+的平衡吸附量分别为8.51、9.53、9.79mg/g。在T=298.15K,pH=6,初始浓度80mg/L条件下,三种气凝胶对溶液中Cu2+的平衡吸附量分别为28.76、37.08、38.33mg/g。6、HCl浓度对气凝胶解吸出Cd2+、Cu2+有较大的影响,随着HCl浓度的增加解吸率增大;当HCl浓度为1mol/L时,最大解吸率分别为90.3%、97.1%。气凝胶重复使用5次后,溶液中Cd2+、Cu2+去除率仍分别为48.74%、69.7%。7、在本研究范围内,气凝胶的吸附作用与GO的氧化程度密切相关,随着GO氧化程度的增加,其GO/PVA气凝胶对MB、Cd2+、Cu2+平衡吸附量显著增加。
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