多环芳烃(PAHs)是一类广泛存在于环境介质中的半挥发性有机污染物,对自然环境和人体健康会产生潜在、长期的危害。不同国家的科学家们均陆续开展了对环境介质中PAHs污染状况的研究,但这些研究多局限于较小区域、短时间的监测,缺少国家层面的环境介质的数据,因此不足以全面了解大尺度下PAHs的残留情况、环境归趋以及致癌风险。为了解决这个问题,国际持久性有毒物质联合研究中心(IJRC-PTS)启动了的大尺度环境监测项目(Asia Soil and Air Monitoring Program; Asia-SAMP),在亚洲五个国家(中国、日本、韩国、越南和印度)范围内采集了大量的大气和土壤样品。本研究为该项目的一部分,通过对这些样品的分析,研究了PAHs在这五个国家大气和土壤的空间分布特征和迁移转化规律,并结合流行病学数据,对大气PAHs呼吸暴露所产生的致癌风险进行了定量表征。本研究结果能为PAHs的污染控制及其数据库建立提供数据支持,以及为将来的环境修复和污染物的处理提供探索方向。在Asia-SAMP项目中,本研究应用大气被动采样器,在中国、日本、韩国、越南和印度等5个国家布设了大气采样点,进行了每3个月为一次采样周期,连续一年的大气样品采集,进而分析了这5个国家大气中PAHs的污染浓度水平、组成成分特征、时/空分布特征和变化规律,并探讨了大气PAHs浓度的影响因素。本研究共设置有176个大气采样点,包括11个背景采样点、83个农村采样点和82个城市采样点,利用气相色谱-质谱联用仪测定和分析了样品中47种PAHs的含量。结果表明,47种PAHs在大气样品中均有检出,年平均浓度范围在6.29-688ng/m~3之间,平均值为128+132 ng/m~3。中国、越南和印度大气中PAHs的浓度要显著高于日本和韩国。城市地区采样点大气中PAHs的年平均浓度为143(士117 ng/m~3)高于农村地区(126±147ng/m~3)和背景地区(22.4±11.4 ng/m~3)。各国PAHs的空间分布存在很大的差异,总体而言,中国和印度大气中PAHs的浓度分布趋势为东部地区高、西部地区低,日本和韩国浓度分布较为均一,越南大气中PAHs浓度较高的监测点集中在河内市和胡志明市及周围地区。大气中PAHs浓度与大气气溶胶光学厚度之间存在较为显著的正相关关系,与降水量存在负相关关系。在大气采样点对应的地区设置土壤采样点,采集表层土壤样品,进一步分析了中国、日本、韩国、越南和印度土壤中PAHs的浓度、组成特征和空间分布特征,探讨了土壤中PAHs残留的影响因素。结果表明,47种PAHs在土壤样品中均有检出,其中以苯并[b]荧蒽含量最高,其次为荧蒽、菲和芘。47种PAHs在土壤中的浓度范围为13.1-7310 ng/g dw,平均值为762±1160 ng/g dw。与大气研究结果相似,农村地区土壤中PAHs的平均浓度(590±1100 ng/g dw)要高于背景地区最低(157±158 ng/g dw),但要低于城市地区(1070±13 10ng/g dw)。与全球其它国家典型地区土壤中PAHs的含量进行比较,本研究区域土壤中PAHs的浓度要低于欧洲和北美洲,与亚洲其它国家污染水平相当,但是高于非洲、南美洲和大洋洲地区。中国、韩国、印度和越南土壤中PAHs浓度受土壤有机质含量的影响,而日本土壤中PAHs浓度主要受到人口密度以及大气中PAHs浓度的影响。在土壤和大气监测值的基础上,本研究利用逸度模型估算了PAHs在土壤-大气界面的交换通量趋势,并探讨了在不同国家与季节交换趋势的差异性。研究结果表明,2环PAHs基本表现为挥发通量,5环和6环PAHs基本表现为沉降通量；3环和4环PAHs的交换通量随时间和空间变化较为明显,在温度较低的地区或者季节里表现为沉降通量,而在温度较高的地区或者季节里则会表现出挥发通量。本研究通过引入“等效毒性系数”,进而估算得到了大气中苯并[a]芘(BaPeq)年平均浓度为5.61 ng/m~3。在所有176处大气采样点中,有78.8%的采样点污染程度超过了世界卫生组织标准。运用人群归因百分数模型,得到中国、日本、韩国、越南和印度等国家由于PAHs呼吸暴露所导致的平均人群风险归因百分比分别为8.8%‰、0.38%‰、0.85%‰、7.5%o和3.2%o。此外,本研究运用终身致癌模型,考虑到不同的相对风险取值,得到中国、日本、韩国、越南和印度等国家每百万人群由于PAHs呼吸暴露所导致的平均额外肺癌发病人数为27.8-2200、1.36-108、2.45-194、21.8-1730和9.10-720。将计算得到的致癌风险结果结合实际肺癌发病率数据,对两种模型得到的肺癌风险进行了比较分析,得到了较为一致的结果。