【摘 要】
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随着稀土元素(Rare earth elements,REEs)在农牧业以及高科技行业的应用越来越广泛,释放进入环境的REEs可能会对生态环境存在直接或间接的毒害效应。REEs通常以混合物的形式存在于环境中,但对REEs的混合物毒性和相互作用形式仍缺乏定量了解。本论文基于两种剂量指标(溶解态浓度与自由离子态浓度)研究了典型REEs(La、Ce、Dy)单一、二元和三元混合物对大型溞的毒性效应。采用了
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随着稀土元素(Rare earth elements,REEs)在农牧业以及高科技行业的应用越来越广泛,释放进入环境的REEs可能会对生态环境存在直接或间接的毒害效应。REEs通常以混合物的形式存在于环境中,但对REEs的混合物毒性和相互作用形式仍缺乏定量了解。本论文基于两种剂量指标(溶解态浓度与自由离子态浓度)研究了典型REEs(La、Ce、Dy)单一、二元和三元混合物对大型溞的毒性效应。采用了浓度加和(Concentration Addition,CA)模型和独立作用(Independent Action,IA)模型进行混合物联合毒性分析,拟阐明REEs混合物的联合毒性效应及作用模式。本研究主要成果如下:(1)单一REEs对大型溞的毒性效应研究显示,以溶解态浓度表示的La、Ce和Dy对大型溞急性毒性的半数效应浓度(50%Effective concentration,EC50)分别为0.32μM、0.40μM和0.26μM;以自由离子态浓度表示的EC50分别为0.12μM、0.14μM和0.06μM。三种REEs基于EC50的毒性大小顺序为Dy>La>Ce。(2)在REEs二元混合物联合毒性预测中,IA模型对毒性的预测能力不及CA模型。在两个剂量指标下,CA模型对La-Ce混合物呈现加和效应,La-Dy与Ce-Dy混合物则呈现拮抗效应;在IA模型中La-Ce、La-Dy混合物在两个剂量指标下出现协同作用,Ce-Dy混合物在溶解态浓度指标下出现拮抗作用,自由离子态浓度指标下出现协同作用。基于Mix Tox模型与溶解态浓度和自由离子态浓度数据的非加和相互作用以及偏差参数,CA模型可以解释80%以上的毒性变化,IA模型可以解释70%以上的毒性。基于溶解态浓度和自由离子态浓度的预测没有太大差异,可能是因为暴露溶液组分相对简单,REEs与暴露溶液组分未发生竞争、解毒等交互作用,从而导致地球化学相互作用不显著。(3)基于CA模型与IA模型使用UD-Ray实验设计方法,按照不同的浓度比设计5条射线进行实验并评估La-Ce-Dy三元混合物对大型溞的毒性效应,La-Ce-Dy三元混合物对大型溞的联合毒性作用类型均为拮抗作用,IA模型的预测能力稍好于CA模型。随着混合物组分的增加,IA模型的预测能力会优于CA模型,对混合物毒性的预测越来越精准,而CA模型相对保守,不受混合物组分多少的影响,预测能力相对稳定。研究结果阐明了La-Ce-Dy混合物对大型溞的联合毒性特征和作用模式,为REEs毒性预测、水质基准的制定、风险评估以及污染控制提供了科学依据。
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