【摘 要】
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目前,以低成本开发新颖、环保、高度稳定的光催化剂,将太阳能利用起来以应对环境污染问题,仍然是极富挑战性的。传统的光催化剂对太阳能利用率较低,已然不能满足人们对光催化剂的需求。金属有机骨架材料MOFs因其具有半导体特性、超强可调可控性、丰富的表面性质以及拓扑结构,在光催化领域展现出了潜在的应用前景。可见,探索一种高效便捷的方法制备具有高催化活性的MOFs材料,具有十分重要的意义。本论文以光催化剂MI
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目前,以低成本开发新颖、环保、高度稳定的光催化剂,将太阳能利用起来以应对环境污染问题,仍然是极富挑战性的。传统的光催化剂对太阳能利用率较低,已然不能满足人们对光催化剂的需求。金属有机骨架材料MOFs因其具有半导体特性、超强可调可控性、丰富的表面性质以及拓扑结构,在光催化领域展现出了潜在的应用前景。可见,探索一种高效便捷的方法制备具有高催化活性的MOFs材料,具有十分重要的意义。本论文以光催化剂MIL-53(Fe)为基础,研究改性制备方法对MIL-53(Fe)材料的骨架结构及孔道性质的影响,并对其结构特征与光催化性能之间的关系进行了探究。1.采用单模聚焦微波法,分别将不同表面活性剂四乙基氢氧化铵(TEAOH)、聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(P123)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)引入MIL-53(Fe)的合成体系中,对其进行改性制备。其中MIL-53(Fe)/P123的光催化性能最好,在最佳微波反应条件100℃、75W、1.5 h,以及最佳配比n(Fe Cl3·6H2O):n(P123)=1:0.3下,对罗丹明B的降解率可达到94%,当溶液p H=3时,对罗丹明B的降解率可达到97%。与纯相MIL-53(Fe)相比,其比表面积和孔容由136.8 m~2/g和0.282 cm~3/g增加至222.7 m~2/g和0.524 cm~3/g,开孔程度提高,光生电子和空穴的复位速率受到抑制,吸光能力增强。2.光催化降解罗丹明B的实验表明,经表面活性剂P123、CTAB改性制备的MIL-53(Fe)对100 m L 10 mg/L的罗丹明在100 min内的降解率可达到90%以上,其光催化性能优于未添加表面活性剂的MIL-53(Fe)。而经表面活性剂TEAOH改性制备的MIL-53(Fe)对罗丹明B的降解率仅有41%,其光催化性能弱于未添加表面活性剂的MIL-53(Fe)。通过自由基捕获实验可知,空穴和·OH在光催化过程中起主要作用。3.采用溶剂热法制备的MIL-53(Fe)/P123、MIL-53(Fe)/CTAB及MIL-53(Fe)/TEAOH样品对罗丹明B的降解率分别为65%、71%、20%,而微波法制备的对应样品对罗丹明B的降解率分别提升至94%、91%、41%。与溶剂热法相比,微波法展现出了更高的光催化活性,不仅如此,相比于溶剂热法,微波法以操作简单,反应快速,耗能量低等特点占据了绝对优势,对MOFs材料的规模制备具有潜在意义,其应用前景十分广阔。
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