Ti/Pr(Sr0.1Ca0.9)2Mn2O7/Pt异质结构的电阻转变效应与磁性研究

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随着半导体技术的快速发展,各种新型非易失性存储器(NVM)应运而生,主要包括铁电存储器(FRAM)、磁电阻存储器(MRAM)、相变存储器(PRAM)和阻变存储器(RRAM)等。RRAM以其结构简单、高密度、低功耗、读/写速度快并且与传统CMOS工艺兼容性较好等独特优势,得到研究人员的广泛关注,被认为是下一代新型非易失性存储器的有力竞争者。RRAM已成为物理学、材料电子学等研究领域的热点之一。RRAM存储器基于电脉冲触发阻变效应(EPIR)进行数据的读取,通过外加脉冲电场使器件在高阻态(HRS)和低阻态(LRS)之间进行可逆转变,从而实现二进制数据“0”和“1”的存储。然而,关于电阻转变的物理机制还存在很多的争议,成为RRAM商业应用的主要障碍。目前,研究具有阻变效应的材料主要为金属氧化物、二元过渡金属氧化物、钙钛矿氧化物、稀土锰氧化物等。本文针对RRAM研究的热点问题,以双层钙钛矿锰氧化物Pr(Sr0.1Ca0.9)2Mn2O7(PSCMO)为薄膜阻变层,系统研究阻变器件的电阻转变特性,以及器件在进行电场触发后磁性的改变。本论文主要在以下两个方面开展研究:  1.Ti/PSCMO/Pt存储器件的制备与电阻转变特性研究  采用脉冲激光沉积技术(PLD)在Pt/Ti/SiO2/Si(100)基片上制备PSCMO薄膜,通过控制沉积时间制备出两种薄膜:PSCMO-1和PSCMO-2。XRD测试分析表明两个薄膜均为多晶结构,PSCMO-2薄膜的在(215)晶向上的衍射峰更强、更尖锐,结晶度较好;利用AFM和SEM分析了薄膜的表面和截面的微观结构,两个样品的表面颗粒的致密度有明显的不同,PSCMO-1薄膜的晶粒较疏松,而PSCMO-2薄膜的晶粒为在衬底上紧密生长,晶界较明显。薄膜厚度分别为50nm(PSCMO-1)、60nm(PSCMO-2)。利用磁控溅射制备了直径为200μm的Ti电极,组成Ti/PSCMO/Pt存储器件,两个器件的I-V曲线均表现为双极电阻转变特性,但I-V特性曲线呈现明显的不同。结合两个样品的晶界不同,对两个器件的I-V寺性曲线分析得出,PSCMO-1薄膜的晶粒疏松,容易在薄膜内形成传导通路,器件的I-V曲线出现跳变是由于导电细丝的形成和断裂引起的。PSCMO-2薄膜密集的晶界使得氧空位难以在薄膜中形成传导通道,器件的I-V曲线呈缓变是由于Ti/PSCMO界面处肖特基势垒的变化导致的。I-V曲线的拟合结果表明,肖特基势垒的变化引起了器件阻态的改变。利用这两种阻变机制分别解释了器件的不同电阻转变特性,薄膜不同的结晶度对氧空位的迁移起到关键作用,进而影响器件的两种不同阻变特性。  2.Ti/PSCMO/Pt存储器件阻变特性对磁性影响的研究  系统研究了PSCMO薄膜在电场触发后磁性的改变。首先采用PLD技术在Pt/Ti/SiO2/Si(100)衬底上制备厚度约60nm的PSCMO薄膜,然后分别利用磁控溅射和热蒸发镀膜设备制备不同的顶电极。通过PPMS测试薄膜样品经过电场触发后的磁性。触发到HRS和LRS的样品在薄膜表面平行于磁场方向和垂直于磁场方向的磁性发生明显的变化,都从初始态(IS)的顺磁性变到LRS的铁磁性,薄膜在LRS的磁性明显增强。平行于磁场方向时,HRS和LRS的饱和磁化强度(Ms)分别达到50emu/cm3和80emu/cm3,器件的阻变导致Ms变化率为60%。而薄膜表面垂直于磁场方向的磁化强度在HRS和LRS的Ms分别达到30emu/cm3和60emu/cm3,器件的Ms变化率达到100%。Ms在HRS和LRS之间的改变表明器件的阻变对其磁性有很大的影响。通过磁控溅射和热蒸发镀膜设备制备Ag顶电极,样品的磁性明显不同:由于磁控溅射制备过程中离子轰击对样品的影响,磁性在初始态就出现较强的磁性,电场触发之后磁性逐渐衰减;而真空蒸发镀膜设备的功率较小,对样品薄膜的结构和磁各向异性影响较小,所以薄膜样品磁性的测量结果和之前的测试相一致,磁性由IS的顺磁性变到LRS的铁磁性。我们推测磁性的改变源于电场触发作用下氧空位的迁移使得Mn3+和Mn4+之间的自旋耦合作用改变,从而影响晶格结构的改变,最终导致磁性的变化。
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