【摘 要】
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涂装行业废气排放是我国挥发性有机物（VOCs）污染的重要工业来源之一。催化氧化方法具有成本低、效率高、稳定性强、适用范围广的优点,在工业上被广泛应用于VOCs的脱除,其脱除效率取决于催化剂的性能。本文采用溶胶-凝胶法制备LaCo O3催化剂,通过B位Mn掺杂提高催化剂对芳香类VOCs的催化氧化性能,研究了Mn掺杂对催化剂理化性能的影响机理,并通过柠檬酸蚀刻法进一步增强催化剂的催化性能,取得的主要结
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涂装行业废气排放是我国挥发性有机物（VOCs）污染的重要工业来源之一。催化氧化方法具有成本低、效率高、稳定性强、适用范围广的优点,在工业上被广泛应用于VOCs的脱除,其脱除效率取决于催化剂的性能。本文采用溶胶-凝胶法制备LaCo O3催化剂,通过B位Mn掺杂提高催化剂对芳香类VOCs的催化氧化性能,研究了Mn掺杂对催化剂理化性能的影响机理,并通过柠檬酸蚀刻法进一步增强催化剂的催化性能,取得的主要结论如下:（1）Mn掺杂量会影响催化剂的催化性能。LaCo1-xMnxO3（x=0,0.3,0.5,0.7,1）系列催化剂催化氧化芳香类VOCs的性能由低到高为:LaCo O3＜LaCo0.7Mn0.3O3＜LaCo0.5Mn0.5O3＜LaMn O3＜LaCo0.3Mn0.7O3。随着Mn掺杂量的增加,催化剂的晶格膨胀,晶面间距增加;比表面积呈现先减小后增加的趋势;表面吸附氧含量呈现先增加后减小的趋势;低温氧化还原性能呈现先增加后减小的趋势。LaCo0.3Mn0.7O3催化剂具有最佳的综合理化性能,表现出最高的催化活性。（2）柠檬酸蚀刻会强化催化剂的催化性能,蚀刻处理后,LaCo0.3Mn0.7O3催化氧化芳香类VOCs的T90从257℃降低到236℃。柠檬酸蚀刻改性会降低催化剂颗粒间的粘附力,形成更加丰富的孔道结构,增加催化剂的比表面积;促进催化剂表面高价态离子向低价态离子的还原,使得在催化剂表面产生更多的氧空位,增加催化剂的表面吸附氧含量;降低催化剂中阳离子与晶格氧阴离子间连接键的强度,使得催化剂更容易发生B位活性金属价态转化及氧的消耗-再生循环,从而提高其催化性能。（3）CA-LaCo0.3Mn0.7O3对反应物的浓度和反应空速的变化拥有较强的适应能力。VOCs浓度从1000 ppm增加到3000 ppm,催化剂在280℃时对其脱除效率仍然可以达到97%。反应空速由18000 m L/（g h）增加到54000 m L/（g h）,催化剂在260℃仍达到98%的VOCs脱除效率。CA-LaCo0.3Mn0.7O3催化剂还具有杰出的反应稳定性与抗水性能,在连续40 h的稳定性测试中始终保持高效的催化性能,在20 vol%水蒸气存在条件下,其催化性能比无水蒸气环境降低10%,但移除水蒸气后可以再次达到98%的脱除效率。本工作证实了成分优化和表面改性对催化剂催化氧化芳香类VOCs性能强化的有效性,为高性能催化剂的开发提供了一个思路。
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