【摘 要】
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钠金属是下一代低成本高能量密度钠离子电池理想负极之一。然而,钠金属具有高反应活性和无限体积膨胀的特性,导致不稳定的固体电解质界面（SEI）膜以及不可控的钠枝晶生长,从而导致低库仑效率（CE）、剧烈的副反应,甚至严重的安全问题。解决这些问题的关键是形成稳定的SEI膜,抑制枝晶生长。壳层结构是解决SEI膜和枝晶问题的有效策略。一方面,利用壳层结构可以将钠金属沉积在保护层内,阻止钠金属与电解质直接接触,
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钠金属是下一代低成本高能量密度钠离子电池理想负极之一。然而,钠金属具有高反应活性和无限体积膨胀的特性,导致不稳定的固体电解质界面（SEI）膜以及不可控的钠枝晶生长,从而导致低库仑效率（CE）、剧烈的副反应,甚至严重的安全问题。解决这些问题的关键是形成稳定的SEI膜,抑制枝晶生长。壳层结构是解决SEI膜和枝晶问题的有效策略。一方面,利用壳层结构可以将钠金属沉积在保护层内,阻止钠金属与电解质直接接触,减少副反应,有效减小反复沉积/剥离过程中钠金属体积膨胀/收缩;另一方面,壳层结构的壳内可通过官能团修饰、掺杂、放置亲钠纳米粒子作为异质种子等方法改变钠金属润湿性,降低成核过电势并引导钠均匀沉积。碳壳结构具有较强的机械强度和较高的离子/电导率,是开发高CE钠金属的良好策略。但是目前利用碳壳结构保护钠金属的研究仅有零星报道,更重要的是钠金属在碳壳中沉积的电化学行为机制还未进行系统深入探索。根据以上问题,本论文设计了N掺杂中空非晶碳管（NCTs）和中空非晶碳管包覆金纳米颗粒（Au-aCTs）两种壳层结构,有效抑制钠枝晶,提高钠金属负极电化学性能,并通过透射电子显微镜（TEM）原位技术研究钠金属生长动力学行为和热力学机制。具体内容如下:（1）通过ZnO纳米棒模板法合成一维NCTs壳层结构并研究其电化学性能,另外,通过TEM原位技术观察到亲钠表面能有效地引导钠金属成核和沉积:Na@NCTs在0.5 mA cm-2,1 mAh cm-2测试条件下成核过电势仅为5.6 mV;当电流密度为1 mA cm-2,容量为1 mAh cm-2时,Na@NCTs电极可稳定循环800小时以上,CE值为98.53%;在100 mA g-1电流密度下,Na@NCTs作为负极、磷酸钒钠包覆碳层（NVP@C）作为正极的全电池经过100次循环后的容量为81.46 mAh g-1。（2）设计并制备一维Au-aCTs壳层结构,利用TEM原位技术和COMSOL多物理场模拟,系统地研究了碳壳厚度对钠金属沉积的热动力学和动力学影响:TEM原位研究表明碳壳范围为22-51 nm时可以形成一个稳定的宿主保护钠金属,Au纳米颗粒引导钠金属沉积的亲钠性源于形成NaxAu合金引导Na金属成核和沉积;选择最佳碳壳厚度（34 nm）的电极,在电流密度为2 mA cm-2,容量为2mAh cm-2条件下,Na@Au-aCT-2可稳定循环3500小时以上,CE值高达99.80%;在100 mA g-1电流密度下,Na@Au-aCT-2作为负极、NVP@C作为正极的全电池经过170次循环后,容量依然可以高达103.66 mAh g-1。
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